Збуджені стани молекул і кластерів аргону та криптону, сформованих у надзвукових струменях - Автореферат

Вже в перших дослідженнях спектрів випромінювання струменів інертних газів та їх сумішей в області вакуумного ультрафіолетового випромінювання (ВУФ) виявлено важливу особливість: існування потужних безперервних спектрів (континуумів) з інтенсивністю, що на півтора порядку величини перевищує інтенсивність ВУФ джерел інертних газів високого тиску. Наступні дослідження показали, що визначальна роль у механізмі ВУФ випромінювання струменів інертних газів належить якісно новим процесам, а саме, зіткненням електронів з кластерами інертних газів (агрегаціями атомів, які повязані силами Ван дер Ваальса), що утворюються у струмені в процесі гомогенної конденсації газу. Актуальність досліджень структурних та оптичних властивостей кластерів інертних газів полягає в тому, що вони дають можливість встановити властивості нового класу фізичних обєктів (кластерів), простежити еволюцію структурних властивостей і енергетичного спектру при квазібезперервному переході від атому до твердого тіла, а також зясувати механізми утворення і зростання кристалічної фази. Незважаючи на важливість проблеми, через великі експериментальні труднощі на початок виконання даної роботи були відсутні дослідження процесів релаксації та радіаційного розпаду електронних збуджень у ВУФ діапазоні при взаємодії електронів з кластерами інертних газів, які формувалися у надзвукових струменях. Дисертаційна робота повязана з програмами та темами, які виконувалися СКТБ ФТІНТ ім.Б.I.Вєркіна НАН України згідно з проектами програми Фонду фундаментальних досліджень Держкомітету з Науки і Технологій України №2/210-92, шифр теми “КЛАСТЕР”: “Структурні, електронні та емісійні властивості кластерів інертних газів при квазібезперервному переході від димеру до мікрокристалу”; №2.3/619-94, шифр теми “ВІОЛА”: “Ультрамяка рентгенівська та вакуумна ультрафіолетова емісійна спектроскопія надзвукових струменів інертних газів, збуджених електронним пучком”.В першому розділі міститься огляд робіт по дослідженню процесів утворення та радіаційного розпаду в ВУФ діапазоні електронних збуджень аргону та криптону в різних агрегатних станах, а також наведено дані по електронним станам молекул Ar2 та Kr2, які випромінюють у ВУФ області спектру. Аналіз оглянутих робіт показує, що в газових джерелах ВУФ, крім збуджених атомів і іонів аргону та криптону, при великій концентрації атомів (1018-1019 см-3) утворюються ексимери і в станах , які випромінюють континууми при переходах в основний ван дер ваальсів стан. Експериментальний комплекс складається з двох установок: 1) спектроскопічної - для вимірювань ВУФ спектрів катодолюмінесценції надзвукових струменів аргону та криптону при атомному і кластерному складі струменя; 2) електронографічної - для отримання дифракційних картин від кластерів у надзвукових струменях аргону та криптону і визначення структури, температури і середнього розміру кластерів. Встановлено структуру, температуру та середній розмір кластерів, а також залежності середнього розміру кластерів від тиску Р0 і температури Т0 газу на вході у сопло. У пятому розділі викладено результати дослідження ВУФ спектрів катодолюмінесценції кластерів аргону та криптону, які сформувалися в надзвуковому струмені, розглянуто розмірні залежності спектрів і їх особливості, обсуджено утворення і радіаційний розпад центрів люмінесценції в нейтральних і іонних кластерах, проаналізовано новий канал десорбції збуджених атомів та молекул, розглянуто вплив розмірного квантування енергетичного спектру всередині екситонних зон на релаксацію екситонів у кластерах аргону та криптону.В дисертації вирішено проблему впливу розмірних ефектів на процеси релаксації і радіаційного розпаду електронних збуджень в кластерах аргону та криптону у ВУФ діапазоні. В прикладному плані експериментальні результати роботи використовуються для контрольованого керування ВУФ спектрами газоструменевого джерела шляхом зміни середнього розміру кластерів в струмені. Виявлено, що кластери кожного середнього розміру в діапазоні 10< <104ат/кл випромінюють спектр з характерним для даного розміру розподілом інтенсивності. Показано, що в збуджених нейтральних кластерах аргону та криптону в процесі автолокалізації екситонів утворюються центри люмінесценції типу ексимерних молекул в коливально-релаксованих станах , радіаційний розпад яких призводить до випромінювання континуумів у ВУФ діапазоні.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

В дисертації вирішено проблему впливу розмірних ефектів на процеси релаксації і радіаційного розпаду електронних збуджень в кластерах аргону та криптону у ВУФ діапазоні. В прикладному плані експериментальні результати роботи використовуються для контрольованого керування ВУФ спектрами газоструменевого джерела шляхом зміни середнього розміру кластерів в струмені.

Основні результати і висновки роботи, які отримані вперше, сформульовані в заключному розділі дисертації.

1. Встановлені процеси утворення і радіаційного розпаду у ВУФ діапазоні збуджених молекул в стані в струмені криптону атомного складу.

2. Встановлені залежності ВУФ спектрів катодолюмінесценції від розміру кластерів аргону та криптону. Виявлено, що кластери кожного середнього розміру в діапазоні 10< <104ат/кл випромінюють спектр з характерним для даного розміру розподілом інтенсивності.

3. Показано, що в збуджених нейтральних кластерах аргону та криптону в процесі автолокалізації екситонів утворюються центри люмінесценції типу ексимерних молекул в коливально-релаксованих станах , радіаційний розпад яких призводить до випромінювання континуумів у ВУФ діапазоні. В збуджених іонних кластерах утворюється чотирьохатомний комплекс: ексимерна молекула - молекулярний іон . Радіаційний розпад молекули в полі молекулярного іону призводить до випромінювання невідомих раніш потужних континуумів в області ВУФ.

4. Виявлено десорбцію збуджених атомів і молекул з кластерів аргону та криптону в області середніх розмірів менших за 150-160 ат/кл. Показано, що новий канал десорбції повязаний з безвипромінювальною дисоціацією високозбуджених ексимерних молекул , що виникають у кластерах при автолокалізації екситонів з високоенергетичної np-зони (n=4 для Ar і n=5 для Kr).

5. Виявлено різний характер розмірних залежностей інтенсивності випромінювання континуумів кластерів та десорбованих з кластерів збуджених часток, що пояснено існуванням двох конкуруючих каналів релаксації енергії екситонів (однофононним і багатофононним). Показано, що цей ефект зумовлений розмірним квантуванням енергетичного спектру всередині екситонних зон.

Таким чином, отримані результати показують, що розмірне квантування енергетичного спектру всередині екситонних зон впливає на розподіл енергії екситонів між двома каналами релаксації, які конкурують, викликаючи відповідні зміни в розподілі інтенсивності ВУФ спектрів кластерів аргону та криптону різних розмірів.

Установка для электронографических исследований сверхзвуковых струй, вытекающих в вакуум / Катрунова Е.А., Войтенко А.П., Добровольская Г.В., Яременко В.И., Верховцева Э.Т. // ПТЭ. - 1977.- №3. - С.208-210.

Study of the VUV spectrum of a supersonic krypton jet exited by an electron beam / Verkhovtseva E.T., Katrunova E.A., Ovechkin A.E., Fogel" Y.M. // Chem. Phys. Lett. - 1977. - Vol. 50, N3. - P. 463-467.

Исследование неравновесной конденсации аргона при истечении из сверхзвукового сопла / Бондаренко Е.А., Верховцева Э.Т., Купко А.В., Чебанова Т.С. // ФНТ. - 1980. - Т.6, №3. - С. 376-385.

The effect of non-equilibrium gas condensation in VUV spectra of electron excited supersonic argon jet /Verkhovtseva E.T.,Bondarenko E.A., Yaremenko V.I., Doronin Yu.S. // Chem.Phys.Lett.-1983.-Vol.97. - P. 483-487.

Investigation of non-equilibrium argon condensation in supersonic jet by mass-spectrometry, electron diffraction and VUV emission spectroscopy / Verkhovtseva E.T., Bondarenko E.A., Yaremenko V.I., Doronin Yu.S. // Rarefied gas dynamics.- Plenum press, New York and London, 1985 .-Vol. 2.-P.1063-1070.

Size effect of clusters in VUV radiation spectra of argon and krypton supersonic jets / Verkhovtseva E.T., Bondarenko E.A., Doronin Yu.S. // Chem. Phys. Lett. - 1987. - Vol. 140, N2. - P. 181-188.

New emission continua of rare-gas clusters in the VUV region / Bondarenko E.A., Verkhovtseva E.T., Doronin Yu.S., Ratner A.M. // Chem. Phys. Lett.-1991.-Vol.182, №6.-P.637-642.

Образование четырехатомного комплекса эксимер R2*-молекулярный ион R2 в кластерах инертных газов при бомбардировке электронами / Бондаренко Е.А., Верховцева Э.Т., Доронин Ю.С., Ратнер А.М. // Оптика и спектроскопия.-1991.-Т.70, вып.5.-С.1015-1020.

Образование локализованных экситонов в нейтральных и ионных кластерах инертных газов при бомбардировке электронами / Верховцева Э.Т., Бондаренко Е.А., Доронин Ю.С. // Химическая физика. - 1991. - Т.10, №7. -С. 956-963.

Формирование и рост кристаллической фазы в кластерах инертных газов / Коваленко С.И., Солнышкин Д.Д., Бондаренко Е.А., Верховцева Э.Т. // ФНТ.-1997.-Т.23, №2.-С.190-196.

Влияние размера кластера на энергетическую релаксацию, проявляющееся через спектры люминесценции кластеров аргона, криптона и ксенона / Бондаренко Е.А., Верховцева Э.Т., Доронин Ю.С., Ратнер А.М. // Известия Академии Наук, серия физическая.- 1998.- Т. 62, №6.-C. 1103-1106.

Способ получения спектров излучения инертных газов в вакуумной ультрафиолетовой области: А.с. 1278611 СССР, МКИ G 01 J 3/10 / Э.Т.Верховцева, Е.А. Бондаренко, Ю.С. Доронин (Украина). - № 3940475/22-25; Заявлено 07.08.85; Опубл. 23.12.86, Бюл. №47. - 7с.ил.

Размещено на .ru