Вплив заміщення на метамагнетизм у UCoAl - Автореферат

На достовірність і точність результатів впливає і те, що необхідно враховувати зміну складу зразка під час експерименту внаслідок радіоактивного розпаду, брати до уваги ефекти, повязані з утворенням радіаційних дефектів і радіаційним розігрівом. По-друге, у багатьох випадках для теоретичного опису магнітних властивостей актинідних сполучень недостатньо простих моделей про повну локалізацію, або про повну делокалізацію носіїв магнетизму, хоча вони успішно використовувалися, наприклад, у випадку рідкісноземельних елементів. Тому, у цей час у літературі виділяють декілька актуальних напрямків в експериментальних і теоретичних дослідженнях актинідного магнетизму: 1. експериментальне і теоретичне дослідження переходів Мотта і повязаних з ними явищ у системі 5f-електронів; Робота була частиною дослідницької програми Обєднаної лабораторії магнітних вимірів Карлового Університету й Інституту Фізики Академії Наук Чеської Республіки. Програма підтримувалася Агентством Грантів Академії Наук Чеської Республіки (№ 1010614), Агентством Грантів Чеської Республіки: (№ 202/ 96/ 0207 і 202/ 95/ 0008), а також Грантом Міністерства Освіти Чеської Республіки (МЕ 162).UCOAL не виявляє спонтанної намагніченості аж до найнижчих температур, але при прикладені магнітного поля 1Тл уздовж вісі с при температурі нижче 16К спостерігається метамагнітний перехід. Після метамагнітного переходу намагніченість продовжує зростати до 0.6 МВ/U у максимальних експериментальних полях, показуючи тільки слабку тенденцію до насичення. Для UCOAL было показано існування прихованої феромагнитной фази в області негативного тиску на Р-Т діаграмі Р РК2 перехід у феромагнітний стан не може бути викликаний навіть магнітним полем. З другого боку UCOAL виявляє деякі відмінності від добре відомих зонних метамагнетиків YCO2 і LUCO2: · У UCOAL магнітні властивості в основному повязані з 5f-електронами U, тому, що внеском Co у магнітний момент можна знехтувати (як показали нейтро-дифракційні дослідження на монокристалах), в той час як у YCO2 і LUCO2 саме електрони Co є відповідальними за незвичну магнітну поведінку. Для першої системи, системи з Fe, розходження між параметрами гратки вихідних зєднань дуже мале і можна очікувати лінійні концентраційні залежності у твердих розчинах.У ході вирішення завдань, поставлених у дисертаційній роботі, були досліджені системи, отримані в результаті заміщення у всіх трьох підгратках UCOAL (UCO1-XTXAL із Т = Fe, Ni, Cu, Rh, Ru, Pd, Ir і Pt, UCOAL1-XGAX і U1-XYXCOAL), дані про які раніше не зустрічалися в літературі або зустрічалися не в повному обсязі. В групі уранових інтерметалідів UTX із гексагональною кристалічною структурою типу ZRNIAL до речовин, чиї магнітні властивості описуються в зонній моделі відноситься парамагнетик UFEAL. У системах із Ni, Rh, і Ru при малих концентраціях Т металу заміщення відбувається переважно в позиції Т2. Далі з ростом концентрації, коли майже всі позиції Т 2 зайняті, починається заміщення в позиції Т1. Лінійні залежності параметрів гратки для системи з Т = Pt указують на рівномірний розподіл атомів Pt по позиціях Т1 і Т2.

Основний зміст роботи

У ході вирішення завдань, поставлених у дисертаційній роботі, були досліджені системи, отримані в результаті заміщення у всіх трьох підгратках UCOAL (UCO1-XTXAL із Т = Fe, Ni, Cu, Rh, Ru, Pd, Ir і Pt, UCOAL1-XGAX і U1-XYXCOAL), дані про які раніше не зустрічалися в літературі або зустрічалися не в повному обсязі. Основні результати роботи можуть бути сформульовані таким чином: 1. Отримані нові експериментальні результати підтверджують те, що UCOAL дійсно можна віднести до зонних магнетиків, зокрема до 5f-зонніх метамагнетиків. В групі уранових інтерметалідів UTX із гексагональною кристалічною структурою типу ZRNIAL до речовин, чиї магнітні властивості описуються в зонній моделі відноситься парамагнетик UFEAL. Крім того, в UTX серії існує сполучення, котре можна віднести до 5f-метамагнетика, магнітні властивості котрого описуються в моделі локалізованих електронів (UNIAL).

2. Експериментально виявлений нелінійний характер залежностей параметрів гратки а и с від концентрації Т металу в системах UCO1-XTXAL із Fe, Ni, Rh, і Ru, хоча концентраційні залежності обсягу елементарної комірки лінійни відповідно до закону Вегарда. Можно припустити, що вид отриманий кривих обумовлений нестатистичним характером заміщення Со у двох нееквівалентних кристалографічних позиціях Т1 і Т2. У системах із Ni, Rh, і Ru при малих концентраціях Т металу заміщення відбувається переважно в позиції Т2. Далі з ростом концентрації, коли майже всі позиції Т 2 зайняті, починається заміщення в позиції Т1. У послідовності Ni® Ru® Rh® Pt із ростом обсягу замічающего атома, нелінійний характер кривих стає менше вираженим, що вказує на порушення переважного заміщення. Лінійні залежності параметрів гратки для системи з Т = Pt указують на рівномірний розподіл атомів Pt по позиціях Т1 і Т2. У ряді досліджуваних систем Т= Cu, Rh, і Ir була виявлена обмежена розчинність, що не дозволяє на підставі отриманих даних зробити висновок про характер заміщення в позиціях Т 1 і Т 2 для даних сполучень.

3. Після експериментального дослідження всіх, описаних вище систем, було виявлене існування в них двох типів магнітного поводження.

· В системах UCO1-XTXAL с T = Ni, Cu, Pd и Pt спостерігається поступове пригнічення метамагнетизму із зростом концентрації Т - метала, виражене в збільшенні критичного поля метамагнітного переходу і зменшенні стрибка намагніченості під час переходу;

· Для систем UCO1-XTXAL с T = Fe, Rh, Ru, Pd, Ir, UCOAL1-XGAX і U1-XYXCOAL спостерігається суперпозиція метамагнітного і феромагнітного поводжень у деякому інтервалі концентрацій і температур.

4. Подані результати можна пояснити, враховуючи домінуючу роль 5f-3d гібридизації при формуванні й упорядкуванні U магнітних моментів.

5. У системах UCO1-XTXAL із T = Fe, Rh, Ru, Pd і Ir звуження 3d зони відбувається як за рахунок обємного розтягу так і за рахунок зменшення її зайнятості. Проте внаслідок сильної гібридизації це призводить до росту густини станів на EF у 5f зоні U і при деякій концентрації Т металу критерій Стонера (для UCOAL він дорівнює 0.61 і близький до виконання) виконується й основний стан - феромагнитний. У системах із T = Ni, Cu, Pd і Pt ситуація протилежна: зріст ширини 3d зони призводить до зменшення густнини 5f станів на рівні Фермі і при деякій концентрації Т металу перехід у феромагнитний стан не може бути викликаний навіть додатком зовнішнього магнітного поля

6. У роботі була вперше розглядана система UCOAL1-XGAX. Дослідження даної системи було проведено для експериментальної перевірки припущення, зробленого на основі аналізу кристалічної структури, про значно більший вплив на магнітні властивості 5f-d (U-T) гібридизації в базисній площині, чим 5f-p (U-X) гібридизації уздовж вісі с. Більш широка область метамагнетизму (біля 20%), чим у випадку заміщення в підгратці Со (1-2 % Fe і Ru, 5-6 % Pd і Ir) вказує на слушність зробленого припущення.

7. В роботі також вперше було проведено експериментальне вивчення процесів немагнітного розведення в UCOAL і дане якісне теоретичне пояснення спостереженого немонотонного розвитку магнітних властивостей у системі U1-XYXCOAL. Початкове заміщення U на Y призводить до стабілізації феромагнетизму. Це повязано з більшим обємом атома ітрію у порівнянні з атомом урану, що викликає значний обємний розтяг елементарної комірки. При подальшому зростанні утримання Y переважним стає ефект немагнітного розведення і при х = 0.14 відбувається перехід у парамагнітний стан.

1. A.V. Andreev, L. Havela, V. Sechovsk, J. Љebek, M. I. Bartashevich, T. Goto, K. Kamishima, D.A. Andreev, V. S. Gaviko, R. V. Dremov and I.K. Kozlovskaya, Onset of ferromagnetism between the paramagnets UCOAL and URUAL, Czechoslovak Journal of Physics 46 (1996) 3385-3386.

2. L. Havela, A.V. Andreev, V. Sechovsk, I.K. Kozlovskaya, K. Prokeљ, P. Javorskэ, M. I. Bartashevich, T. Goto, K. Kamishima, 5f-band metamagnetism in UCOAL, Physica B 230-232 (1997) 98-101.

3. A.V. Andreev, L. Havela, V. Sechovsk, M. I. Bartashevich, J. Љebek, R. V. Dremov and I.K. Kozlovskaya, Ferromagnetism in UCO1-XRUXAL quaternary intermetallics, Philosophical Magazine B vol. 75, No 6 (1997) 827-844.

4. A.V. Andreev, V. Sechovsk, L. Havela, M. I. Bartashevich, T. Goto, R. V. Dremov and I.K. Kozlovskaya, Magnetic properties of UCO1-XRUXAL and UNI1-XRUXAL solid solution, Physica B 237-238, (1997) 224-225.

5. A.V. Andreev, I.K. Kozlovskaya, V. Sechovsk, Magnetic properties of the UCO1-XPTXAL solid solution, Journal of Alloys and Compounds 265 (1998) 38-41.

6. A.V. Andreev, I.K. Kozlovskaya, N. V. Mushnikov, T. Goto, V. Sechovsk, L. Havela, Y. Homma, Y. Shiokawa, Ferromagnetism in the U1-XYXCOAL system, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 196-197 (1999) 658-659.

7. I.K. Kozlovskaya, A.V. Andreev, J. Љebek, M. Tomida, Y. Shiokawa, Y. Homma, V. Sechovsk, Specific-heat study of the UCOAL1-XGAX system, Physica B 259-261 (1999) 242-243.

8. A.V. Andreev, I.K. Kozlovskaya, N.V. Mushnikov, T. Goto, V. Sechovsk?, Y. Homma, Y. Shiokawa, Magnetic properties of the UCO1-XTXAL solid solution (T=Rh and Ir), Journal of Alloys and Compounds 284 (1999) 77-81.

9. A.V. Andreev, I.K. Kozlovskaya, V. Sechovsk, N. V. Mushnikov, T. Goto, Y. Shiokawa, Structure and magnetic properties of Pd and Cu doped UCOAL, Journal of Alloys and Compounds 291 (1999) 11-15.

10. И.К. Козловская, Э.А. Завадский, Скрытая ферромагнитная фаза в соединениях на основе UCOAL, Физика и техника высоких давлений 10, № 4 (2000) 122-126.

Размещено на .ru