Удосконалення технології окислювального хлорування етилену на каталізаторах Cu(І)(ІІ)/у-Аl2О3 - Автореферат

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наукРобота виконана на кафедрі органічної і аналітичної хімії Прикарпатського національного університету імені Василя Стефаника Міністерства освіти і науки України. Науковий керівник: кандидат технічних наук, доцент Курта Сергій Андрійович, доцент кафедри органічної і аналітичної хімії Прикарпатського національного університету імені Василя Стефаника. Офіційні опоненти: доктор технічних наук, професор Старчевський Володимир Людвікович, завідувач кафедри загальної хімії Національного університету “Львівська політехніка”, м. Захист відбудеться “3” липня 2009 року о 1100 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 35.052.07 у Національному університеті “Львівська політехніка” (79013, Львів-13, пл.У виробництві 1,2-дихлоретану (1,2-ДХЕ) окислювальним хлоруванням етилену (ОХЕ) на каталізаторах Cu(І)(ІІ)/?-Al2О3 ґрунтовне вивчення генезису характеристик каталізатора в умовах його тривалої експлуатації та встановлення механізму й удосконалення технології ОХЕ в 1,2-ДХЕ дозволило б знизити матеріальні та енергетичні втрати, підвищити ефективність процесу, збільшити вихід 1,2-ДХЕ та зменшити кількість побічних продуктів реакції - хлорорганічних відходів виробництва. У звязку із цим виникає необхідність встановити будову реакційних центрів каталізатора і уточнити механізм реакції в цьому процесі, що, у свою чергу, дозволить удосконалити метод одержання каталізатора, визначити умови регенерації та відновлення властивостей каталізаторів окислювального хлорування етилену для довготермінового використання його в процесі ОХЕ. Відповідно до мети в роботі вирішувались такі основні завдання: O на основі проведеного аналізу великої кількості статистичних даних промислового процесу ОХЕ та моделювання процесу в лабораторних умовах удосконалити технологічний процес каталітичного гетерогенного окислювального хлорування етилену в 1,2-дихлоретан зі збільшенням конверсії хлороводню, етилену і кисню та підвищенням селективності процесу за 1,2-дихлоретаном і зменшенням кількості хлорорганічних відходів; O розробити технологію одержання нових каталізаторів процесу окислювального хлорування етилену та вивчити їх властивості в процесі моделювання окислювального хлорування етилену на спеціально створеній дослідно-лабораторній установці. У процесі роботи над дисертацією автором особисто отримано такі наукові результати: 1) вивчено фізико-механічні й каталітичні характеристики каталізатора та їх вплив на технічні параметри процесу окислювального хлорування етилену і час експлуатації каталізатора, а також можливість регенерації каталізатора, 2) вивчено й подано рекомендації для оптимізації й удосконалення технологічного процесу одержання 1,2-дихлоретану окислювальним хлоруванням етилену в промислових умовах, 3) випробовано новий метод одержання каталізатора окислювального хлорування етилену в 1,2-дихлоретан, 4) запропоновано удосконалення технології способу одержання 1,2-дихлоретану з охолодженням циркуляційного газу й вимороженням 1,2-дихлоретану.Наведено схему дослідно-лабораторної установки, яка використовується для моделювання процесу окислювального хлорування етилену в 1,2-дихлоретан на каталізаторах на основі g-Al2O3 та хлоридів міді і працює з використанням потоків реальних газів промислової установки ОХЕ. Для визначення основних параметрів каталізатора й процесу ОХЕ було проведене обстеження промислового реактора окислювального хлорування етилену протягом одного року. Найбільш стабільна робота каталізатора спостерігається протягом 60-270 днів його роботи, до 60 днів іде притирання, а після 270 днів відбувається значна зміна фізико-механічних характеристик каталізатора, що потребує його регенерації. Вміст сполук заліза (III) в цілому не змінюється при збільшенні температури регенерації в повітряному режимі, а в кисневому режимі регенерації частково спадає з 0,3 % до 0,26 % заліза (III) в каталізаторі. На основі даних з відновлення та покращання фізико-механічних характеристик каталізатора після регенерації показана можливість покращити активність і селективність регенерованого каталізатора в процесі ОХЕ в 1,2-дихлоретан (на 5-10 %).Для приготування нового каталізатора ОХЕ використовували носій на основі Al2О3, а формування мікросферичних гранул каталізатора проводили шляхом нанесення 20-40 % розчину солей міді, калію і магнію в ході його розпилення в крапельно-аерозольному стані в реакторі-автоклаві з перемішуванням. Нанесення проводили за t = 150-450°С за 1-2 год, при якому проходить формування мікросферичних частинок каталізатора з вмістом CUCL2·К , Mg 2 - 4-8 % на поверхні Al2О3/SIO2, з Sпит = 100-150 м2/г, d = 30-110 мкм, що є найбільш оптимальними властивостями для каталізатора окислювального хлорування етилену [106].

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ