Експериментальне виявлення механізмів і особливостей утворення, транспорту, релаксації та енергетичної структури електронних збуджень у атомарних кріокристалах. Аналіз процесів, стимульованих захопленням електронних збуджень локальними центрами.
При низкой оригинальности работы "Енергетична структура, релаксація і міграція електронних збуджень у атомарних кріокристалах", Вы можете повысить уникальность этой работы до 80-100%
Одна з центральних проблем фізики діелектриків та напівпровідників повязана з вивченням електронних збуджень, що запасають енергію масштабу величини забороненої щілини Eg~(1?20)ЕВ. Ця проблема включає такі принципово важливі питання, як: 1) енергетична структура та механізми генерації електронних збуджень, які виникають при опроміненні твердих тіл високоенергетичними частинками; 2) релаксація, акумуляція та міграція електронних збуджень; 3) анігіляція електронних збуджень при їх взаємодії з квазічастинками, порушеннями кристалічної структури та домішками. Основна мета дисертації полягала в експериментальному виявленні механізмів і особливостей утворення, транспорту та релаксації енергії електронних збуджень у чистих та домішкових атомарних кріокристалах, а також у одержанні актуальної інформації про процеси, стимульовані захопленням електронних збуджень локальними центрами. На кінцевому етапі досліджень належало вирішити задачі, повязані з процесами, стимульованими захопленням електронних збуджень матриці на домішкові центри, які включали дисоціацію молекулярних центрів, нерівноважну дифузію домішкових частинок по гратниці, утворення нових сполук, у тому числі ексимерних комплексів, дефектоутворення в обємі та десорбцію атомів з поверхні кристалів. У ході виконання роботи було отримано ряд нових науково обґрунтованих результатів і вироблено положення, що мають важливе значення для розуміння процесів формування та анігіляції електронних збуджень, їх транспорту та релаксації при взаємодії з іншими елементарними збудженнями, домішками та порушеннями структури в АКК.Було показано, що динаміка екситонних станів визначається характером взаємодії екситонів з акустичними фононами і було виділено два головні канали релаксації енергії з найнижчих екситонних станів - радіаційний розпад вільних екситонів та автолокалізацію екситонів у результаті багатофононних процесів [1, 3]. Таку ідентифікацію було підтверджено у ряді експериментів, у тому числі у вимірюваннях часу життя, оскільки для вузьких ліній час життя атомів у 2р53р(3р’) станах дуже добре збігався з даними для розрідженого газу, в той час як для широких максимумів був значно більший. По-друге, на відміну від люмінесценції з найнижчих збуджених станів 2р53р(3р’) неону, які заселяються у процесі релаксації Г(3/2,1/2) екситонних станів, смуги 2р53р(3р’) високоенергетичних центрів виникають при збудженні більш високоенергетичних n=1 Х-екситонів, а також при збудженні вище за Eg. Порівняльний аналіз результатів для смуги 2ЕВ та розрахунків енергетичної структури зонних станів в умовах слабкої електрон-фононної взаємодії дозволив зробити такі висновки: 1) у ксеноні, подібно до неону, існують Х-екситони; 2) основним каналом заселення Х-екситонів є рекомбінація вільних дірок та електронів; 3) спостережувана при 2ЕВ смуга люмінесценції відповідає переходу з дна екситонної зони n=1 Х(3/2), розташованої вище найнижчої Egs зони провідності; 4) оптичний перехід здійснюється в екситонний стан n=1 Г(3/2) у точці Х зони Бриллюена. Обчислення дифузійного часу руху вільного екситона tph при характерному для важких АКК однофононному розсіянні для довільних квазіімпульсів k та температур приводять до результату: ћ , (1) де ћ3 - безрозмірний параметр розсіяння на акустичних фононах, m - маса екситона, С - деформаційний потенціал, r - густина, s - швидкість звуку у кристалі, ек та vk - енергія та швидкість екситону у зоні, z=2msvk/T.Для одержання інформації про ці процеси та повязані з ними явища використовувались методи катодо-та фотолюмінесценції, вимірювання спектрів фотозбудження смуг люмінесценції, а також методики вимірювання часу життя електронних збуджень. У цілому можна говорити про просування у зрозумінні проблеми формування спектру електронних збуджень у діелектриках з сильною конкуренцією розсіяння на фононах і релаксації на локальних деформаціях гратниці. Достовірність отриманих даних забезпечувалась використанням добре апробованих експериментальних методів, обробкою отриманих даних за допомогою відомих підходів, коректним урахуванням похибок вимірювань, згодою з результатами, отриманими іншими авторами. При збудженні кристалів Хе та Ne електронами і фотонами, з енергією достатньою для появи у кристалі електронів та дірок, вільні та/або автолокалізовані Х-екситони, в основному, утворюються в процесі рекомбінації зарядових носіїв. При опромінюванні АКК електронами виникає поляризаційно-гальмове випромінювання (ПГВ), зобовязане поляризаційним коливанням, які індукуються у валентній оболонці атомів електромагнітним полем збуджуючого кристал електрона.
План
Основний зміст роботи
Вывод
атомарний кріокристал електронне збудження
У дисертації узагальнені експериментальні і теоретичні результати з проблеми утворення, транспорту, релаксації та анігіляції енергії електронних збуджень у чистих та домішкових атомарних кріокристалах (АКК). Для одержання інформації про ці процеси та повязані з ними явища використовувались методи катодо- та фотолюмінесценції, вимірювання спектрів фотозбудження смуг люмінесценції, а також методики вимірювання часу життя електронних збуджень.
У цілому можна говорити про просування у зрозумінні проблеми формування спектру електронних збуджень у діелектриках з сильною конкуренцією розсіяння на фононах і релаксації на локальних деформаціях гратниці.
Достовірність отриманих даних забезпечувалась використанням добре апробованих експериментальних методів, обробкою отриманих даних за допомогою відомих підходів, коректним урахуванням похибок вимірювань, згодою з результатами, отриманими іншими авторами. Аналіз даних проводився у рамках сучасної концепції фізики твердого тіла.
У завершення сформулюємо загальні положення, які походять з узагальнення проміжних висновків і мають принципове значення.
Енергетична структура і процеси формування випромінюючих станів: 1. Спектр екситонних збуджень в АКК містить поряд з високосиметричними Г-екситонами також і Х-екситонні зоні, які мають мінімум енергії у точці Х на межі зони Бриллюена.
2. У кристалах Хе із слабким екситон-фононним звязком Х-екситони є вільними. У кріокристалах Ne з сильною екситон- фононною взаємодією Х-екситони автолокалізуються з утворенням квазіатомних збуджених р-центрів.
3. При збудженні кристалів Хе та Ne електронами і фотонами, з енергією достатньою для появи у кристалі електронів та дірок, вільні та/або автолокалізовані Х- екситони, в основному, утворюються в процесі рекомбінації зарядових носіїв.
4. При опромінюванні АКК електронами виникає поляризаційно-гальмове випромінювання (ПГВ), зобовязане поляризаційним коливанням, які індукуються у валентній оболонці атомів електромагнітним полем збуджуючого кристал електрона. У кристалі непружне комбінаційне розсіювання квантів ПГВ може призводити до додаткового каналу заселення екситонних станів.
5. Для кріокристалів Ne отримані свідоцтва на користь локалізації зонового електрона при температурах нижче 5К.
Транспорт енергії електронних збуджень: 1. Перенесення енергії у чистих кристалах ксенону, криптону та аргону здійснюється вільними екситонами у дифузійному режимі їх руху, який контролюється розсіюванням на фононах. Для цих кристалів існує критична температура Тс, нижче якої екситонний транспорт контролюється групою гарячих екситонів з енергією, яка істотно перевищує теплову. Критична температура Тс@(15?30)К визначається шириною екситонної зони, висотою барєру до автолокалізації та константою екситон-фононної взаємодії.
2. У бінарних розчинах криптону, які містили домішки Xe, O2 та Ar, перенесення енергії електронних збуджень здійснюється як вільними екситонами, так і автолокалізованими Kr2*- центрами. Домішкові центри прискорюють автолокалізацію вільних екситонів при їх квазіпружному розсіюванні. Дифузійний рух Kr2*- автолокалізованих центрів здійснюється за механізмом перекидання резонансного звязку Kr2* - Kr.
3. Перенесення енергії у твердому неоні обумовлено рухом автолокалізованих нейтральних Ne2* та заряджених Ne2 центрів. Перенесення енергії Ne2*-центрами ефективне в усьому інтервалі температур аж до сублімаційної і підсилюється з ростом температури. Внесок від руху діркових Ne2 центрів стає конкуруючим при температурах нижчих за 5К.
Радіаційно-стимульовані процеси: 1. Захоплення електронних збуджень матриці домішковими центрами у твердих розчинах інертних елементів (Ne, Ar, Kr, Xe) з атмосферними газами (O2, N2, CO, H2, O, N, C, H, Xe, Ar) індукує: (1) дисоціацію домішкових молекул; (2) дифузію домішкових атомів; (3) дефектоутворення біля домішкових центрів; (4) десорбцію домішкових збуджених атомів у вакуум; (5) кластеризацію домішкових частинок і утворення нових зєднань, у тому числі ексимерних комплексів.
2. Висока ефективність і різноманітність цих процесів є наслідком загального механізму відштовхувальної деформаційної взаємодії рідбергівських збуджень в умовах значного виділення надлишкової енергії у гратницю, яка має високе деформування. Якщо деформація сферична, відбувається дефектоутворення у обємі кристалу або десорбція домішки у вакуум. Якщо деформація асиметрична (випадок двоатомних центрів), відбувається дисоціація домішки з подальшим виходом атома у сусідню комірку або міжвузловину.
Список литературы
1. Криокристаллы / А.Ф. Прихотько, В.Г. Манжелий, И.Я. Фуголь и др. / Под ред. Б.И. Веркина, А.Ф. Прихотько. - К.: Наукова думка, 1983.- 526 c.
2. Соболев В.В., Немошкаленко В.В. Электронная структура твердых тел в области фундаментального края поглощения. - К.: Наукова думка, 1992. - 566 с.
3. Manzhelii V.G., Prohvatilov A.I., Minchina I.Ya., Yantsevich L.D. Handbook of binary solutions of cryocrystals.- New York.- Begen House.- 1996.- 236 P.
4. Savchenko E.V. VUV-spectroscopy study of lattice defect creation in rare gas solids// J. Electron Spectroscopy and Related Phenomena.- 1996.- 79.-N1.- P. 47 - 50.
5. Schwentner N., Koch E.E. and Iortner J., Electronic Excitation in Condensed Rare Gases // Springer Tracts in Modern Physics. - 107, - Springer-Verlag, - Berlin ,1985.-239p.
6. Поляризационное тормозное излучение частиц и атомов / М.Я. Амусья, В.М. Буймистров, Б.А. Зон и др. - М.: Наука, 1987.
7. Агранович В.М., Галанин М.Д. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах. - М.: Наука, 1978. - 383 с.
8. Рашба Э.И. Автолокализация экситонов / в кн. Экситоны под ред. Рашба Э.И., Стереджа М.Д. - М.: Наука, 1985. - С. 385 - 423.
10. Zimmerer G. Creation, Motion and Decay of excitons in rare gas solids, in book: Excited State Spectroscopy in Solids/ ed. by U.M. Crossanu and N.Terzi.- XCVI Corso Societa Italiana di Fisica, Bologna.- 1987. - P. 37- 110.
11. Veta M, Kanzaki H., Kobayashi K., Hanamura E. Excitonic Processes in solids // Springer Series in Solid State Sciences 60. - Springer - Verlag, Berlin, Heidelberg - New-York - Tokyo, 1986. - 530 p.
12. Sakai Y., Schmidt W.F., Phrapak A. High- and low- mobility electron in liquid neon // Chem. Phys. - 1992. - 164. - N1. - P. 139 - 152.
13. Голов А.И., Ефимов В.Б., Межов-Деглин Л.Н. Движение инжектированных зарядов в кристаллах ГПУ 4Не. // ЖЭТФ. - 1988. - 94. - № 2. - С. 198 - 215.
Список опублікованих праць за темою дисертації
1. Фуголь И.Я., Тимченко Л.И., Полторацкий Ю.Б., Белов А.Г. Люминесценция окиси углерода в кристаллах инертных элементов // Изв. АН СССР. - сер. физическая. - 1978. - 42. - №3. - С. 471 - 476.
2. Белов А.Г., Свищев В.Н., Фуголь И.Я., Юртаева Е.М. Квазилинейчатое излучение твердого неона при переходах между возбужденными состояниями // Письма в ЖЭТФ. - 1979. - 30. - №2. - С. 126 - 129.
3. Fugol I. Ya., Belov A.G., Tarasova E. I. On the nature of emission bands of self-trapped excitons in solid xenon // Solid State Commun. - 1979. -32. - N9.- P. 787 - 790.
4. Белов А.Г., Юртаева Е.М., Свищев В.Н. Особенности процесса автолокализации высоковозбужденных состояний в кристаллах неона и аргона // ФНТ. - 1981. - 7. - №3.- С. 350 - 360.
6. Белов А.Г., Свищев В.Н., Юртаева Е.М. Горячая люминесценция высокоэнергетичных возбуждений в криокристаллах инертных элементов // Изв. АН СССР, сер. физ. - 1983. - 47. - №7. - С. 1380 - 1384.
7. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Свищев В.Н., Юртаева Е.М., Якименко М.Н., Александров Ю.М., Махов В.Н., Сырейщикова Т.И. Фотовозбуждение и люминесценция высокоэнергетичных экситонов в криокристаллах ксенона // В кн. “Всесоюзное совещание по использованию синхротронного излучения. - Доклады”. - ИЯФ СО АН СССР. - Новосибирск. - 1984. - С. 315 - 317.
8. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Свищев В.Н., Юртаева Е.М., Алексеев В.И., Беловинцев К.А., Иванов С.Н., Михайлин В.В. Исследование возбуждения люминесценции из высокоэнергетичных состояний в твердом неоне с использованием синхротронного излучения // В кн. “Всесоюзное совещание по использованию синхротронного излучения. - Доклады”. - ИЯФ СО АН СССР. - Новосибирск. - 1984. - С. 312 - 314.
9. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Тарасова Е.И. Диффузия экситонов и перенос энергии в криокристаллах ксенона, криптона и аргона // Письма в ЖЭТФ. - 1986. - 43. - №2. - С. 530 - 533.
13. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Самоваров В.Н., Свищев В.Н., Журавлев В.М. Видимая люминесценция десорбированных атомов в результате динамики автолокализованных экситонов неона // Письма в ЖЭТФ. - 1987. - 46. - №8. - С. 308 - 311.
14. Fugol I.Ya., Belov A.G., Svishchev V.N. On the nature of higher - excited 3p - radiative states of solid neon // Solid. State Communs. - 1988. - 66.-№5. - P. 503 - 507.
16. Ratner A.M., Fugol I.Ya., Belov A.G., Steshenko Yu. L.Competition and transfer of excimer resonant bindings in rare gas crystals.// Phys. Lett. - 1989. - A.137. - N7 - 8.- P.403 -408.
17. Фуголь И. Я., Белов А.Г., Савченко Е. В., Тарасова Е. И. Автолокализация экситонов в криокристаллах инертных элементов // Изв. АН СССР. - 1989. - 53.- №9.- С. 1817 - 1820.
18. Фуголь И.Я., Ратнер А.М., Белов А.Г. Экситонно - стимулированные процессы в матрицах инертных элементов // В кн. “Химия низких температур и криохимическая технология”, М. - МГУ. - 1990. - С. 3 - 10.
19. Белов А.Г., Фуголь И.Я., Юртаева Е.М. Спектроскопическое исследование ридберговских состояний эксимерных комплексов инертных элементов и кислорода // ФНТ. - 1990. - 16. - №1. - С.101 - 112.
21. Белов А.Г., Фуголь И.Я., Юртаева Е.М. Процессы, стимулированные локализацией экситонов в твердых растворах кислорода с неоном // ФНТ. - 1993. - 19. - №5. - С. 591 - 599.
22. Belov A.G., Fugol I.Ya., Yurtaeva E.M. The Kinetics of Excitons in Krypton Cryocrystals with Impurity Traps // Phys. Stat. Sol. (b). - 1993. - 175. - P. 123 - 134.
23. Belov A.G., Fugol I.Ya., Yurtaeva E.M. Exciton-induced processes in solid solutions of oxygen and xenon with neon // Proc. International Conf. “Physics in Ukraine”. - Kiev. -1993.- P.26-29.
24. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Юртаева Е.М. Обнаружение высокоэнергетичного континуального излучения в криокристаллах инертных элементов // ФНТ. - 1995. - 21. - №2. - С. 238 - 242.
25. Белов А.Г., Горбулин Г.М., Фуголь И.Я., Юртаева Е.М. Релаксационный и рекомбинационный каналы формирования излучающих состояний в кристаллическом неоне; свидетельства автолокализации электронов// ФНТ.- 1997.- 23.- №4.- С. 439 - 447.
27. Белов А.Г. Рекомбинация зарядовых носителей в криокристаллах неона с примесью кислорода // ФНТ. - 1999. - 25. - № 1.- C. 53 - 62.
28. Фуголь И. Я., Белов А.Г., Тарасова Е. И., Юртаева Е. М. Формирование и локализация электронных возбуждений в криокристаллах неона // ФНТ. - 1999. - 25. - № 8-9.- C. 950 - 963.
32. Алексеев В.И., Белов А.Г., Беловинцев К.А., Иванов С.Н., Михайлин В.В., Свищев В.Н., Фуголь И.Я., Юртаева Е.М. Исследование возбуждения люминесценции из высокоэнергетичных состояний в твердых ксеноне и неоне с использованием синхротронного излучения: Препр. / ФИАН; 19-86. - М.: 1986. - 14с.
33. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Савченко Е.В., Григоращенко О.Н., Тарасова Е.И. Свободные и автолокализованные экситоны в криокристаллах инертных элементов// В. кн. “Тезисы 20 Всесоюзного совещания по физике низких температур.- часть 2”.- М.: Институт Хим.-физики.- 1979.- С. 204-206.
34. Белов А.Г., Свищев В.Н., Юртаева Е.М. Горячая люминесценция высокоэнергетичных экситонов в криокристаллах инертных экситонов // В кн. “Тезисы докладов Всесоюзного совещания помолекулярной люминесценции и ее применениям” , - Харьков: ФТИНТ. - 1982. - С. 23.
35. Ващенко Л. А., Брон Р. Я., Юртаева Е. М., Белов А.Г. Определение микропримесей азота и кислорода в инертных газах по их люминесценции в конденсированной фазе // В кн.: “Тезисы первой Всесоюзной конференции по анализу неорганических газов”. - Ленинград: ЛГУ. - 1983. - С. 68.
36. Belov A.G., Fugol I.Ya., Yurtaeva E.M., Gorbulin G.M. Recombination channels of exciton population in neon cryocrystals; evidence of electron self-trapping// In book “Proc. of 2-nd Conf. on Excitonic Process in Condensed Matter”.- Germany.- 1996.- P. 23.
Вы можете ЗАГРУЗИТЬ и ПОВЫСИТЬ уникальность своей работы
