Динаміка модульованої структури в діелектричних кристалах [N(CH3)4]2MeCl4 (Me= Cu; Zn; Mn), Cs2HgCl4, Cs2HgBr4 і Cs2CdBr4, в умовах сильного піннінгу - Автореферат

Задачі подібного типу виникають у фізиці фазових перетворень, фізиці пластичної деформації, в нелінійній оптиці, у фізиці Бозе-Енштейнового конденсата, при дослідженні хвиль кальцію у живих клітинах, надпровідних Джозефсонівських контактах, і в цілому ряді інших областей. Ці хвилі як в континуальних, так і в дискретних системах можуть переносити енергію, імпульс, масу, електричний та топологічний заряд, інші фізичні величини, а також інформацію. Внаслідок піннінгу (закріплення) на дефектах і домішках виникає ряд універсальних властивостей неспівмірних фаз, до яких слід віднести: гістерезис температурних залежностей хвильового вектора, діелектричних і оптичних параметрів; ефекти термічної, діелектричної і термооптичної памяті; кінетики фізичних величин; ефект “вязкої взаємодії” і т. д. Найбільш яскраво вплив дефектів на модульовану структуру проявляється тоді, коли сила взаємодії солітон-дефект стає рівною силі взаємодії солітон-солітон. Матеріали з неспівмірною надструктурою привертають увагу з кількох аспектів: по-перше за умови, наближення сили взаємодії між солітонами до сили взаємодії дефект-солітон, неспівмірну фазу можна розглядати як послідовність метастабільних станів; при рівності цих сил відбувається перехід із неоднорідного стану в однорідний зі зникненням солітонної структури;Також наведено головні принципи взаємодії модульованої структури з дефектами та зазначено, що у неспівмірній фазі під дією граничних умов (розмірів кристала) хвиля неспівмірної модуляції деформується так, що структура складається з доменів, де ця хвиля співмірна з періодом вихідної ґратки, і розділена вузькими доменними стінками - статичними солітонами. Така структура характеризується різною відстанню між солітонами, а середній по всьому хаотичному ансамблі період може бути неспівмірний з періодом вихідної фази кристала. Виходячи із рентгеноструктурних досліджень, досліджень з допомогою електронного мікроскопа, встановлено, що в значному температурному інтервалі вихідної фази існують локально просторові області скорельованого руху Т-груп, які при Ті (Ті - температура фазового переходу вихідна-неспівмірна фаза) приводять до зародження нс модуляції. Ці результати співставленні з літературними даними рентгеноструктурних досліджень, а також з результатами по нейтронному розсіюванні свідчать, що у вихідній фазі кожна тетраедрична група має два стани, з відмінними напрямами кутів повороту навколо осі с, тобто, кожній групі відповідають орієнтаційні стани з двохмінімумним потенціалом. Наведено результати по температурних дослідженнях повороту оптичної індикатриси для свіжовирізаних зразків, відпалених в парафазі поза температурним інтервалом існуванням локально просторових областей скорельованого руху Т-груп, та в умовах існування хвилі густини дефектів, на підставі яких зроблено висновок, що неспівмірну фазу можна розглядати, як температурну послідовність співмірних довгоперіодичних фаз точкові групи симетрії яких є підгрупою симетрії вихідної фази, і допускають поворот оптичної індикатриси.Визначено, що, коли сила взаємодії між солітонами наближається до сили взаємодії солітон - дефект, в кристалі виникає новий багатохвильовий стан неспівмірної модульованої структури, який характеризується існуванням хвилі суперпозиції з періодом, більшим за період світлової хвилі та виникнення блочної структури. Радіаційні дефекти впливають на температурну еволюцію локальних областей скорельованого руху тетраедричних груп у вихідній фазі кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4, спричиняючи виникнення далекодіючої взаємодії, з утворенням модульованої структури в температурному інтервалі (Ti=296,6K?350K) існування локальних областей скорельованого руху тетраедричних груп. У солітонному режимі неспівмірної модуляції (Tc=280K?291K - для кристала [N(CH3)4]2ZNCL4; Тс=290,5K?296K - для кристала [N(CH3)4]2CUCL4) за умови існування хвилі густини дефектів виникає новий багатохвильовий стан неспівмірної модульованої структури, який характеризується або суперпозицією декількох хвиль модуляції в одному кристалографічному напрямку, або кристал за рахунок зменшення жорсткості солітонної структури приймає доменоподібну будову, яка характеризується різною періодичністю надструктури. Виходячи із часової поведінки двозаломлення, повороту оптичної індикатриси та теплоємності, встановлено, що при зміні неспівмірної надструктури період неспівмірної хвилі не може зразу прийняти рівноважне значення, а послідовно приймає всі дозволені для нього попередні значення, тому час формування хвилі модуляції, при деякій визначеній температурі повязано з формуванням кожного попереднього значення періоду модуляції в результаті руху солітонів і їх взаємодією з дефектами і базисними атомами кристалічної решітки. За умови, коли зовнішнє поле є „своїм” полем, його дія супроводжується пониженням вільної енергії кристала, а, отже, зменшенням жорсткості солітонної системи, і, як наслідок, розширенням температурного інтервалу існування хаотичної фази (?Т/?sb =6,5?10-7K?м2/Н для кристалу Cs2CDBR4).

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ ДИСЕРТАЦІЇ

Результати, викладені в дисертаційній роботі, дали змогу одержати інформацію про нові фізичні ефекти в діелектриках, які визначаються динамікою солітонної гратки в умовах сильного піннінгу. Визначено, що, коли сила взаємодії між солітонами наближається до сили взаємодії солітон - дефект, в кристалі виникає новий багатохвильовий стан неспівмірної модульованої структури, який характеризується існуванням хвилі суперпозиції з періодом, більшим за період світлової хвилі та виникнення блочної структури. Усебічні дослідження оптичних властивостей модульованих структур спрямовані на зясування закономірностей виявів просторової модуляції. Результати роботи демонструють також перспективність використання досліджених ефектів у створенні надграток з керованим періодом для пристроїв оптоелектроніки. Головні результати та висновки роботи полягають у наступному: 1. Встановлено, що у вихідній фазі кристалів [N(CH3)4]2MECL4 (Me=Cu, Zn, Mn), Cs2HGCL4, Cs2HGBR4 і Cs2CDBR4 в широкому температурному інтервалі (?Т>20K) існують локально просторові області скорельованого руху тетраедричних груп. Деформація тетраедричних груп ZNCL42 , зумовлена дефектами типу заміщення („сильного піннінгу”), збільшує як температурний інтервал існування локальних областей скорельованого руху тетраедричних груп, так і їх просторову область. Радіаційні дефекти впливають на температурну еволюцію локальних областей скорельованого руху тетраедричних груп у вихідній фазі кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4, спричиняючи виникнення далекодіючої взаємодії, з утворенням модульованої структури в температурному інтервалі (Ti=296,6K?350K) існування локальних областей скорельованого руху тетраедричних груп.

2. У солітонному режимі неспівмірної модуляції (Tc=280K?291K - для кристала [N(CH3)4]2ZNCL4; Тс=290,5K?296K - для кристала [N(CH3)4]2CUCL4) за умови існування хвилі густини дефектів виникає новий багатохвильовий стан неспівмірної модульованої структури, який характеризується або суперпозицією декількох хвиль модуляції в одному кристалографічному напрямку, або кристал за рахунок зменшення жорсткості солітонної структури приймає доменоподібну будову, яка характеризується різною періодичністю надструктури.

3. Виходячи із температурної поведінки двозаломлення, теплоємності та повороту оптичної індикатриси, встановлено, що в стохастичному режимі неспівмірної надструктури енергія взаємодії між солітонами є близькою до енергії їх піннінгу на дефектах і домішках, що зумовлює закріплення солітонів атомами базової решітки у випадкових положеннях.

4. Виходячи із часової поведінки двозаломлення, повороту оптичної індикатриси та теплоємності, встановлено, що при зміні неспівмірної надструктури період неспівмірної хвилі не може зразу прийняти рівноважне значення, а послідовно приймає всі дозволені для нього попередні значення, тому час формування хвилі модуляції, при деякій визначеній температурі повязано з формуванням кожного попереднього значення періоду модуляції в результаті руху солітонів і їх взаємодією з дефектами і базисними атомами кристалічної решітки.

5. Встановлено, що зменшення розмірів (50<d<150мкм) кристала [N(CH3)4]2CUCL4 супроводжується зменшенням величини параметра неспівмірності, що виявляється в підвищенні температури фазового переходу вихідна - неспівмірна фаза (?ТІ?4K).

6. Виходячи із діелектричних досліджень, радіаційні дефекти зменшують частоту релаксації зміщення солітонів під дією електричного поля в неспівмірній фазі, що свідчить про блокування стаціонарними дефектами руху солітонної системи. Зменшення часів релаксації в сегнетоелектричній фазі зумовлено блокуванням дефектами руху доменних стінок.

7. Колективний рух солітонної ґратки, що виникає внаслідок перебудови структури при переході від одного метастабільного стану до наступного, супроводжується немонотонною поведінкою двозаломлення та повороту оптичної індикатриси. В залежності від кількості (N) існуючих просторово-модульованих хвиль деформацій цей рух супроводжується як утворенням хвилі суперпозиції існуючих хвиль модуляцій (N5 - для кристала [N(CH3)4]2CUCL4).

8. Деформація модульованої надструктури внаслідок дії механічного та електричного полів зумовлює зміну динаміки солітонної гратки. За умови, коли зовнішнє поле є „своїм” полем, його дія супроводжується пониженням вільної енергії кристала, а, отже, зменшенням жорсткості солітонної системи, і, як наслідок, розширенням температурного інтервалу існування хаотичної фази (?Т/?sb =6,5?10-7K?м2/Н для кристалу Cs2CDBR4).

9. Деформація модульованої надструктури внаслідок дії механічного та електричного полів зумовлює зміну динаміки солітонної гратки. За умови, коли зовнішнє поле є „своїм” полем, його дія супроводжується пониженням вільної енергії кристала, а, отже, зменшенням жорсткості солітонної системи, і, як наслідок, розширенням температурного інтервалу існування хаотичної фази.

ГОЛОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ДИСЕРТАЦІЙНОГО ДОСЛІДЖЕННЯ ОПУБЛІКОВАНО У ПРАЦЯХ

Свелеба С.А. Природа ефекту термооптичної памяті в несумірній фазі кристалів групи А2ВХ4 / Свелеба С.А., Катеринчук І.М., Семотюк О.В., Куньо І.М. // Вісник Львівського Університету. Серія фізична. - 2004. Вип. 37. - С. 268-273.

Свелеба С.А. Взаємодія модульованої структури з дефектами у кристалах з несумірною фазою / С.А. Свелеба, І.М. Катеринчук, О.В. Семотюк, І.М. Куньо // Журнал фізичних досліджень. - 2005. - Т. 9, № 1. - С. 334-350.

Свелеба С. Скорельований рух Т-груп у парафазі кристалів [N(CH3)4]2CUCL4 / Свелеба С., Катеринчук І., Семотюк О., Фіцич О. Панківський Ю., Куньо І. // Вісник Львівського Університету. Серія фізична. - 2006. Вип. 39. - С. 76-81.

Куньо І. Поворот оптичної індикатриси в неспівмірній фазі кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4 / Куньо І., Карпа І., Свелеба С., Катеринчук І., Семотюк О., Фіцич О., Панківський Ю. // Вісник Львівського Університету. Серія фізична. - 2007. Вип. 40. - С. 42-48.

Свелеба С. Вплив напруженості електричного поля на модульовану структуру кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4 / Свелеба С., Куньо І., Катеринчук І., Семотюк О., Карпа І., Фіцич О., Панківський Ю. // Вісник Львівського Університету. Серія фізична. - 2007. Вип. 40. - С. 122-129.

Sveleba S. Phase Transitions in [N(CH3)4]2ZNCL4 and [N(CH3)4]2CUCL4 Crystals Related with the Incommensurate Modulation Existence / S. Sveleba, O. Semotyuk, I. Katerynchuk, I. Kunyo, I. Karpa and Yu. Pankivskyi // Acta Physika Polonika (a). - 2008 Vol. 114, No. 4. - P. 791-806.

Свелеба С. Перехід між метастабільними станами у неспівмірній фазі кристалів [N(CH3)4]2CUCL4 / Свелеба С., Семотюк О., Катеринчук І., Куньо I., Фіцич О. // Вісник Львівського Університету. Серія фізична. - 2008. Вип. 42. - С. 90-101.

Свелеба С.А. Двозаломлюючі та діелектричні властивості у вихідній фазі кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4 / С.А. Свелеба, І.М. Катеринчук, I.В. Карпа, О.В. Семотюк, З. Чапля // Український фізичний журнал. - 2008 - Т. 53, № 11. - С.1099-1101.

Куньо І. Ефект термооптичної памяті в неспівмірній фазі кристалу [N(CH3)4]2CUCL4 / Куньо І., Семотюк О., Катеринчук І., Свелеба С // Збірник тез Ювілейної наукової конференції, присвяченої 25-річчю кафедри нелінійної оптики. - Львів (Україна). 23-24 вересня 2004. - С. 44.

Куньо І. Поворот тетраедричних груп у вихідній фазі кристала [N(CH3)4]2ZNCL4 / Куньо І., Карпа І., Свелеба С., Катеринчук І., Семотюк О., Клебан В // Збірник тез Міжнародної конференції студентів і молодих науковців з теоритичної та експериментальної фізики. еврика - 2006. - Львів (Україна). 15-17 травня 2006. - С. 62

Карпа І. Вплив радіаційних дефектів на скорельований рух тетраедричних груп в кристалі [N(CH3)4]2ZNCL4 / Карпа І., Куньо І., Свелеба С., Клебан В // Збірник тез Міжнародної конференції студентів і молодих науковців з теоритичної та експериментальної фізики. еврика - 2006. - Львів (Україна). 15-17 травня 2006. - С. 61.

Карпа І. Природа повороту оптичної індикатриси в неспівмірній фазі кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4 / Карпа І., Куньо І., Свелеба С., Катеринчук І., Семотюк О // Міжнародна конференція студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики. еврика - 2007. - Львів (Україна). 22-25 травня 2007. - С. 23.

Sveleba S. The multimode state of modulated structure of the thetramethylamin-tetrachlormetalate crystals / S. Sveleba, O. Semotyuk, I. Katerynchuk, I. Kunyo, I. Karpa, Yu. Pankivskyi // Abstract book XIII th International seminar on physics and chemistry of solids. ISPCS’07. Ustron Slaski k/Czestochowy (Poland). 10 - 13 czerwca 2007. - P. 27.

Sveleba S. A. The Modulated Structure Dynamics in Incommensurate Phase of the [N(CH3)4]2CUCL4 and [N(CH3)4]2ZNCL4 Crystals. / S. A. Sveleba, I. M. Katerynchuk, O. V. Semotuk, I. M. Kuno, I. V. Karpa and Yu. I. Pankivskyi // Abstract book 11th European Meeting on Ferroelectricity. 3-7 September 2007. Bled (Slovenia). - P. 207.

Куньо. І.М. Багатохвильові модульовані стани в кристалі [N(CH3)4]2ZNCL4 / І.М. Куньо, С.А Свелеба, І.М Катеринчук, О.В. Семотюк, І.В. Карпа // Збірник тез Конференції молодих вчених з фізики напівпровідників „Лашкарьовські читання - 2008”. Київ (Україна). 21-23 квітня 2008. - С. 33.

Куньо І. Двозаломлюючі і діелектричні властивості кристалів [N(CH3)4]2CUCL4 у вихідній фазі / Куньо І., Свелеба С., Карпа І., Катеринчук І., Семотюк О // Збірник тез Міжнародної конференції студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики. еврика - 2008. - Львів (Україна). 19-21 травня 2008. - D. 7.

Карпа І. Вплив розмірів зразків на температури фазових переходів вихідна-неспівмірна-сегнетоелектрична фази кристалів [N(CH3)4]2ZNCL4 / Карпа І., Свелеба С., Куньо І., Катеринчук І.,Семотюк О., Фіцич О // Міжнародна конференція студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики. еврика - 2008. - Львів (Україна). 19-21 травня 2008. - D. 8.

Свелеба C. Розмірні ефекти в кристалах [N(CH3)4]2CUCL4. / C. Свелеба, І. Карпа, І. Катеринчук, І. Куньо, О. Семотюк, О. Фіцич // Збірник тез III Міжнародної науково-практичної конференції „Матеріали електронної техніки та сучасні інформаційні технології” присвячено 90-річчю НАН України. Кременчук (Україна). 21-23 травня 2008. - С. 75.

Kunyo I. Dynamics of soliton lattice collective motion in the incommensurate phase of [N(CH3)4]2ZNCL4 crystal / I. Kunyo, S. Sveleba, I. Katerynchuk, O. Semotyuk, I. Karpa, Yu. Pankivsky // Abstract book XIV th International seminar on physics and chemistry of solids. ISPCS’08. Lviv (Ukraine) 1- 4 june 2008. - P. 49.

Kunyo I.M. The behavior of thermal conductivity in the chaotic phase of [N(CH3)4]2ZNCL4 crystal / I.M. Kunyo, S.A. Sveleba, O.V. Semotyuk, I.M. Katerynchuk, I.V. Karpa, and Yu.I. Pankivskyi // Abstract book IX Polish - Ukrainian meeting and XXIX international school on ferroelectrics physics. Krakow (Poland). 14 - 18 September 2008. P. 9.

Свелеба С. Динаміка солітонної гратки в умовах сильного піннінгу / С. Свелеба, І. Куньо, І. Карпа, І. Катеринчук, О. Семотюк, О. Фіцич, Ю. Панківський // Збірник тез IV Міжнародної наукової конференція Фізика невпорядкованих систем (PDS 2008) присвячена 75-річчю від дня народження професора Ярослава Дутчака. Львів (Україна) 14-16 жовтня 2008 р. c 109.