Анализ влияния гидрологических характеристик озерных экосистем на особенности процессов накопления и миграции радионуклидов. Закономерности процессов их аккумуляции и распределения. Оценка запасов 90Sr и 137Cs в основных компонентах озерных экосистем.
При низкой оригинальности работы "Закономерности поведения 90Sr И 137Cs в озерных экосистемах Восточно-Уральского радиоактивного следа в отдаленные сроки после аварии", Вы можете повысить уникальность этой работы до 80-100%
В настоящее время такими радионуклидами в России загрязнены несколько регионов (Уральский регион, территории, пострадавшие от аварии на Чернобыльской АЭС, Алтайский край, Оренбургская область и др.). Современный характер загрязнения ВУРСА и его отдельных экосистем обусловлен не только первичной поверхностной неравномерностью загрязнения территории, но и разнообразными физико-химическими и биологическими процессами, определяющими особенности распределения дозообразующих радионуклидов 90Sr и 137Cs в различных объектах окружающей среды, в том числе в основных компонентах озерных экосистем. По прошествии 50 лет после аварии и формирования ВУРСА встает объективная проблема возврата в хозяйственное использование ранее загрязненных территорий ВУРСА, включая озерные экосистемы (около 30 озер), что требует комплексного исследования и обоснования возможности их использования в различных целях с позиции радиационной безопасности. 2) исследовать закономерности процессов аккумуляции, распределения и миграции, а также формы нахождения радионуклидов, стабильных макроаналогов и микроэлементов в воде, донных отложениях озерных экосистем и почвах их водосборных территорий; Процессы аккумуляции, распределения и миграции 90Sr, 137Cs, микроэлементов в почвах супераквальных и элювиальных элементов ландшафта зависят от удаленности водоема относительно источника взрыва, физико-химических свойств почв (наличия в среде изотопных и неизотопных носителей и органического вещества, влажности, щелочно-кислотных условий), форм нахождения радионуклидов и тяжелых металлов в почве, особенностей ландшафта водосборных территорий пресноводных гидробиоценозов.
Список литературы
По теме диссертации опубликовано 33 работы, из них 7 статей издано в журналах, рекомендуемых ВАК.
Личный вклад диссертанта в исследования
Постановка цели и основных задач диссертационной работы, формирование методических подходов, теоретические разработки и практическое приложение выполнены диссертантом самостоятельно. Диссертант принимал непосредственное участие в сборе, обработке и анализе полевых материалов. Подготовка к печати научных работ, отражающих результаты диссертации, осуществлялась самостоятельно или при участии соавторов.
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа состоит из введения, 6 глав, заключения, выводов, списка использованных источников и 40 приложений. Общий объем диссертации составляет 317 страниц, включая 69 рисунков и 35 таблиц. Список использованных литературных источников состоит из 333 наименований, из них 69 на иностранных языках.
Содержание работы экосистема радионуклид гидрологический
Материалы и методы исследований
Объектами исследований служили 6 водоемов территории ВУРСА в Челябинской области и 2 контрольных озера (озера сравнения), не подвергшиеся загрязнению в результате аварии 1957 г. По месту расположения к источнику взрыва водоемы были классифицированы следующим образом: оз. Урускуль - ближняя зона (20 км от источника взрыва); озера Б. Игиш и М. Игиш - средняя или центральная зона (60 км от источника взрыва); озера Травяное, Куяныш, Шаблиш - дальняя (периферийная) зона, 80 км от источника взрыва. Два фоновых озера, Б. Боляш и Мисяш, находятся в одной лимнологической провинции с исследованными озерами.
Материалом для настоящего исследования служили вода, представители высшей водной растительности и ихтиофауны, донные отложения и почва водосборных территорий изученных водоемов. Пробы отбирались с 2001 по 2006 годы.
Донные отложения представлены в исследовании двумя типами: илистые сапропели и торфяные грунты (сфагновые). Почвы водосборных территорий озер лежат в области преимущественного распространения луговых и серых лесных почв.
Отбор проб воды и донного грунта производился дважды в год, в одни и те же гидрологические сезоны: конец подледного периода (март-апрель) и период конца биологического лета (август-сентябрь), для которых характерно экстремальное состояние экосистем уральских озер, отражающее их годовое развитие при минимально возможном запасе кислорода зимой и максимально возможной степенью развития синезеленых водорослей летом. Отбор почвенного грунта проводили раз в год, в конце биологического лета.
Основные требования, лежащие в основе отбора проб на радиохимический анализ (МУ 2.6.1. 715-98 и МУК 2.6.1. 016-99), определяются необходимостью полной оценки распределения радионуклидов, а также чувствительностью используемых физических и радиохимических способов их определения. Обработка и подготовка к соответствующему анализу отобранных проб производилась по стандартным общепринятым методикам (Сборник рекомендуемых методик…, 1997).
Отбор проб воды проводился с поверхностных (0,2 - 0,5 м от поверхности) и придонных горизонтов (0,5 м от дна) батометром Молчанова ГР-18 в трех повторностях на каждую точку: по 20 л на повторность на радиохимический анализ, по 1,5 - 2 л на гидрохимический анализ (ГОСТ 17.1.5.05. - 85 и ГОСТ Р 51592 - 2000).
Отбор проб донных отложений осуществлялся с использованием стандартного гидрологического оборудования, позволяющего получать образцы с ненарушенной стратификацией. Колонки донных отложений на исследованных озерах отбирались до подстилающих пород, также неоднократно производился отбор колонок грунтов глубиной до 30, в отдельных случаях до 65 см с необходимым шагом (1 см, 2 см, 5 см). Для отбора колонок донных отложений в конце гидрологической зимы применялась поршневая трубка Ливингстона в модификации Д.А. Субетто. Также для отбора стратифицированных проб использовались коробчатые дночерпатели (в частности, Экмана-Берджи) или цилиндрические гравитационного типа с нижней диафрагмой (Общие закономерности …, 1986; Дерягин В.В., 1999).
Определение места закладки почвенных разрезов основывалось на исследовании особенностей ландшафтных катен (Глазовская М.А., 1981) и вычленении в них элювиальных и супераквальных элементов. Почву из почвенных разрезов вынимали слоями по 1 и 5 см с учетом генетических горизонтов и площади отбора проб до глубины 30 - 65 см, высушивали, растирали и просеивали через сито с ячейками в 1 мм.
Из зарегистрированных на озерах 23 видов высших водных растений (ВВР) в анализ были включены 13, относящиеся к четырем экологическим группам: воздушно-водные, свободно-плавающие, укореняющиеся погруженные и укореняющиеся погруженные с плавающими листьями. К первой группе относятся тростник обыкновенный (Phragmites australis (Cav.) Trin. ex Steud.), камыш озерный (Scirpus lacustris L.), рогоз узколистный (Typha angustifolia L.), рогоз широколистный (Typha latifolia L.); ко второй - водокрас лягушачий (Hydrocharis morsus-ranae L.), роголистник погруженный (Ceratophyllum demersum L.); к третьей - телорез обыкновенный (Stratiotes aloides L.), рдест блестящий (Potamogeton lucens L.), рдест нитчатый (Potamogeton filiformis L.), уруть мутовчатая (Myriophyllum verticillatum L.), элодея канадская (Elodea canadensis Michx.); к четвертой - рдест плавающий (Potamogeton natans L.), горец земноводный (Persicaria amphibia (L.) S. F. Gray).
Ихтиологическим материалом для настоящей работы служил карась серебряный (Carassius auratus gibelio (Bloch)).
Отбор водной флоры и ихтиологического материала проводился раз в год, в конце биологического лета. Сбор макрофитов осуществлялся согласно стандартным методикам (Катанская В.М., 1981). Вес сырой пробы каждого вида высшей водной растительности и рыбы составлял от 3 до 5 кг. Исследуемый материал был отобран в трех повторностях. Образцы растений промывали водой, высушивали при комнатной температуре до постоянной массы и измельчали. Для дальнейших исследований пробы макрофитов озоляли при температуре 500° С в течение 5 часов.
Пойманную рыбу взвешивали, промеряли в соответствии с имеющимися схемами промеров, изложенными в «Руководстве по изучению рыб» (Правдин И.Ф., 1966). После ихтиологических исследований отдельно готовили пробы кости, мышц и тушки без внутренних органов, которые высушивали при 105° С, затем озоляли при температуре 450° С.
Определение морфометрических параметров озер проводилось согласно стандартным гидрологическим методикам (Давыдов Л.К., 1973; Богословский Б.Б., 1974). Анализ гидрохимических параметров водоемов осуществлялся также по стандартным методикам, с учетом предусмотренных руководящими документами погрешностей (РД 52.24; Руководство…, 1977; Алекин О.А., 1973).
Определение 137Cs в донных отложениях проводили g-спектрометрическим методом на полупроводниковых детекторах типа ДГДК-100. Относительная погрешность измерения не превышала 20% («Методика выполнения измерений удельной активности гамма-излучающих …», 2002).
Удельную активность 90Sr и 137Cs в воде («Методика выполнения измерений удельной активности цезия-137 и стронция-90 в природных …», 2002), в почвенных и донных образцах («Методика выполнения измерений удельной активности цезия-137 и стронция-90 в почвах …», 2002), в пробах биологического и растительного происхождения («Методика выполнения измерений удельной активности цезия-137 и стронция-90 в пробах …», 2002) определяли радиохимическим методом. Определение 90Sr основано на экстракции 90Y моноизооктилметиловым эфиром фосфоновой кислоты. Анализ 137Cs проводили концентрированием радионуклида на ферроцианиде никеля и выделении его в виде сурьмяноиодидной соли. Измерение бета-активности выделенных радионуклидов проводилось на малофоновых установках УМФ-1500 и УМФ-2000. Относительная погрешность измерения не превышала 20%.
Определение содержания макро- и микроэлементов производилось на атомно-абсорбционных спектрометрах (ААС) с пламенным и электротермическим режимом атомизации ("Perkin - Elmer 3110"). Для контроля в каждую партию проб включался международный стандарт JLK-1 (lake sediments) или CRM 141R (calcareous loam soil). Норма погрешности соответствовала ГОСТ 27384-87.
Для определения форм нахождения радионуклидов использовалась методика Павлоцкой Ф.И. (1974, 1998) в модификации УНПЦ РМ (Методика определения …, 1989) и Института экологии растений и животных УРО РАН (Молчанова И.В. и др., 2006). Методика определения включала 4 стадии. Определение форм нахождения радионуклидов и микроэлементов по Тессье (Tessier A., 1979) состояло из пяти стадий. Анализ форм нахождения радионуклидов и макро- и микроэлементов в образцах почв по методикам Павлоцкой или Тессье предварялся приготовлением водной вытяжки и определением содержания в ней радионуклидов и микроэлементов.
Для определения минерального состава донных отложений был выполнен рентгенофазовый анализ на дифрактометре ДРОН-2.0 Идентификация основных базальных отражений производилась по международной картотеке рентгеновских данных JCPDS.
Химические свойства почв определялись согласно стандартным методикам (Аринушкина Е.В., 1970).
Подготовленные пробы анализировались в лицензированных научных центрах (лабораториях), имеющих аттестаты аккредитации.
Статистическая обработка результатов исследования проводилась общепринятыми методами с использованием пакета документов, представляемых стандартными программами Microsoft Excel, Sigma Plot v. 12.0, Statistica - 5.1. Различия считались достоверными при р < 0,05.
Результаты и обсуждение
Современные гидрологические параметры озерных экосистем ВУРСА
На территории ВУРСА расположены озера, имеющие общее происхождение, с отдельными особенностями строения котловин, различающиеся морфометрическими параметрами (табл. 1), условиями формирования гидрохимического состава стока с водосборов. Все эти характеристики в совокупности определяют условия накопления донных отложений и особенности внутреннего водообмена в озерах. Из представленных озер по сумме ионов и типу минерализации выделяются Урускуль и М. Игиш, по коэффициенту открытости - Шаблиш (табл. 1).
Содержание взвешенных веществ в озерах связано также с морфометрическим показателем открытости, особенно ярко эта зависимость прослеживается у солоноватых неглубоких озер Урускуль и Мисяш. Однако для озер Куяныш, Шаблиш и некоторых других водоемов, имеющих значительный показатель открытости, отмечены невысокие значения взвесей в воде, что, по всей вероятности, обусловлено интенсивным развитием погруженной и плавающей высшей водной растительности.
Таблица 1. Гидрологические характеристики озер ВУРСА
Озеро Расстояние от источника взрыва, км Площадь зеркала (S), км2 Объем водной массы (V), млн. м3 Коэффициент открытости S/Нср Среднее знач. ? ионов, г/л Тип минерализации
Урускуль 20 5,0 15,0 1,67 3,4 C Na/I
М. Игиш 60 0,68 1,8 0,26 0,1 C Ca/I
Б. Игиш 60 1,6 3,6 0,6 0,3 C Ca/I
Куяныш 80 6,68 15,4 2,9 0,4 C Mg/I
Травяное 80 2,6 3,4 2,0 0,44 C Ca,Mg/I
Шаблиш 90 38,0 106,0 13,6 0,46 C Mg/I
Мисяш * 4,4 11,0 1,76 1,3 С Na,Mg/I
Б. Боляш * 0,95 1,7 0,53 0,4 C Mg/I
Примечание: * - водоем сравнения, вне зоны ВУРСА
В целом ветровое взмучивание для изученных озер нехарактерно, концентрации взвешенных веществ находятся в пределах 5,0 - 17,5 мг/л.
По величине среднегодовой РН озерной воды исследованные озера подразделяются следующим образом: · РН 6 -7 (оз. М. Игиш);
Озера Мисяш и Урускуль имеют слабощелочные солоноватые воды (общая минерализация 1,5 - 4,3 г/л). Значения РН воды озера Б. Игиш и Травяное тяготеют к промежуточным значениям. Озеро Травяное - зарастающий водоем с разобщенными плесами, процессы заболачивания отмечены также и на озерах Б. и М. Игиш, что отразилось на величине РН.
По сравнению с периодом 1956 - 1970 гг. (Черняева Л.Е. и др., 1977) в последние годы наблюдается общее распреснение исследованных водоемов, как следствие водных 1999 - 2006 гг.
Исследование современного состояния изученных озер позволяет подразделить водоемы на 3 типа: солоноватые (Урускуль), ультрапресные (впервые изученный М. Игиш), пресные (Б. Игиш, Куяныш, Травяное, Шаблиш). Воды данных озер относятся к гидрокарбонатному классу, характерен содовый (I) тип; в катионной группе доминирует двухвалентный кальций (Б. Игиш, М. Игиш), двухвалентный магний (Куяныш, Травяное, Шаблиш, Б. Боляш, Мисяш). Все озера, включая фоновые, относятся к эвтрофному типу.
Аккумуляция и миграция радионуклидов, микроэлементов в воде и донных отложениях загрязненных озерных экосистем ВУРСА
Исследование радиоэкологической ситуации на изученных озерах проводилось через 44-49 лет после аварии и загрязнения озер. К настоящему времени состояние загрязненных водоемов изменилось в результате естественного распада радионуклидов и перераспределения их по основным компонентам озерной экосистемы: вода - донные отложения - высшая водная растительность - ихтиофауна. Основную значимость в озерных экосистемах ВУРСА приобрели долгоживущие радионуклиды 90Sr и 137Cs.
Современные значения удельной активности 90Sr и 137Cs в воде озер представлены на рис. 1 и 2.
В качестве уровня фона по Уральскому региону приведены средние величины удельной активности 90Sr и 137Cs в воде контрольного оз. Мисяш. Отмечено, что фоновые значения 90Sr и 137Cs по России, обусловленные их содержанием после глобальных выпадений, практически совпадают со средними значениями удельной активности радионуклидов в воде оз. Мисяш.
Удельная активность 90Sr и 137Cs в воде оз. М. Игиш отличается от аналогичных значений для оз. Б. Игиш, хотя их географическое положение относительно источника выпадений одинаково. Это связано с различным первоначальным уровнем загрязнения и гипсометрическим положением данных озер (рис. 1 и 2).
Рис. 1. Средние значения удельной активности 90Sr в воде озер (2003 - 2005 гг.) в сравнении с фоновыми значениями по Уральскому региону и уровнем вмешательства (НРБ-99)
Рис. 2. Средние значения удельной активности 137Cs в воде озер (2003 - 2005 гг.) в сравнении с фоновыми значениями по Уральскому региону и уровнем вмешательства (НРБ-99)
По загрязнению тяжелыми металлами исследованные водоемы в настоящее время можно считать фоновыми.
С учетом ранее полученных данных (Ровинский Ф.Я. и др., 1964; Мельников Ю.И. и др., 1964; Анненкова Л.В. и др., 1964; Сафронова Н.Г., 1983; Коготков А.Я. и др., 2002; Экологические и медицинские.., 2001) проанализирована динамика изменения удельной активности 90Sr в воде озер со времени после аварии 1957 г. Получены экспоненциальные кривые спада активности в воде: для оз. Урускуль динамика изменения удельной активности 90Sr описывается суммой трех экспонент, для оз. Б. Игиш, Травяное, Куяныш - суммой двух экспонент. На рис. 3 представлена динамика изменения удельной активности 90Sr в воде озера Урускуль с 1957 по 2005 гг. Как видно из рис. 3, скорость очищения водной массы данного водоема существенно замедлилась в отдаленный период времени после загрязнения.
Рис. 3. Динамика изменения удельной активности 90Sr в воде оз. Урускуль с 1957 по 2005 гг.
Параметры модели, оцененные на основе измерений, полученных в период 0-30 лет после загрязнения, несколько ниже современных уровней удельной активности 90Sr в воде (Сафронова Н.Г., Воробьева М.И., 1988). Аналогичная ситуация наблюдается при описании динамики удельной активности 90Sr в воде оз. Урускуль по математической модели, предложенной С.В. Фесенко и др. (2004). Установлено, что в отдаленный период времени после загрязнения выведение 90Sr из воды происходит со скоростью не более 5% в год, что, возможно, связано с насыщением радионуклидом верхних слоев донных отложений, частичной десорбцией и установлением нового равновесия между водой и грунтами.
Динамика удельной активности 90Sr в воде озер Травяное и Куяныш, расположенных в периферийной зоне ВУРСА, представлена на рис. 4 и 5.
Анализируя спад удельной активности 90Sr в воде изученных озер, можно выделить несколько временных периодов в процессе их самоочищения. В первоначальный период времени после аварии резкое снижение удельной активности 90Sr в воде связано с началом перераспределения радионуклида между основными компонентами озерной экосистемы: идут процессы осаждения, активной сорбции донными отложениями, после чего снижение активности воды происходит в основном за счет более прочного закрепления радионуклида в донных отложениях и вертикальной миграции вглубь по профилю (Сафронова Н.Г., Воробьева М.И., 1988; Коготков А.Я., Осипов В.Г., 2002; Фесенко С.В. и др., 2004).
Рис. 4. Динамика изменения удельной активности 90Sr в воде оз. Травяное с 1957 по 2005 гг.
Рис. 5. Динамика изменения удельной активности 90Sr в воде оз. Куяныш с 1957 по 2005 гг.
В первые 3-5 лет после аварии снижение удельной активности 90Sr в воде за счет этих процессов, включая радиоактивный распад радионуклида, происходило с периодом полуочищения, составляющим 0,3-0,9 лет.
В отдаленный период времени наблюдается более медленное самоочищение воды водоемов, в основном за счет дальнейшей миграции 90Sr вглубь грунтов, установления динамического равновесия между водной массой и илами, продолжающегося радиоактивного распада 90Sr (Коготков А.Я., Осипов В.Г., 2002), изменения соотношений между подвижными и малоподвижными формами, частичной десорбции радионуклида.
Установлено, что на процессы самоочищения влияют, в частности, водность года, распреснение водоемов, общая минерализация, свойства донных отложений. В целом период полуочищения воды в отдаленные сроки за счет этих процессов составил 12-17 лет.
Если современная динамика очищения воды сохранится, то в следующие 50 лет следует ожидать лишь трехкратного снижения удельной активности воды оз. Урускуль, а в других непроточных водоемах ВУРСА - от 10 до 30 раз.
По рассчитанным значениям кратности очищения водной массы от 90Sr к 2005 г. (рис. 6) определено, что самая низкая степень очищения (20) наблюдается для оз. Шаблиш, самая высокая (588 и 833) - для озер М. Игиш и Травяное соответственно. По 137Cs низкие значения кратности очищения (7 и 18) характерны для водоемов Шаблиш и Куяныш соответственно, высокие (1330) - для оз. Травяное. Отмечено, что высокая кратность очищения характерна для озер сильной степени эвтрофности, какими являются озера М. Игиш и Травяное. Немаловажную роль в оценке кратности очищения играет неопределенность исходных уровней загрязнения озер радионуклидами.
Рис. 6. Кратность очищения водной массы исследованных озер от 90Sr и 137Cs (2005 г.)
Полученные для каждого озера экспоненциальные зависимости снижения удельной активности 90Sr в воде от времени после аварии позволили рассчитать запасы для любого периода (табл. 2).
Сопоставляя полученные данные, можно отметить хорошую сходимость для реальных и расчетных величин запасов 90Sr, что позволяет использовать предложенное математическое описание динамики изменения удельной активности для прогноза уровня загрязнения радионуклидом водной массы озер (табл. 2).
Таблица 2. Расчетные величины запасов 90Sr в воде исследованных озер (ГБК)
Примечание: в скобках даны величины запасов 90Sr, рассчитанные по измеренным значениям удельной активности с учетом объема водной массы озера
Интегральным выражением взаимовлияния лимнических и водосборных процессов является формирование донных отложений (Страхов Н.М., 1993).
Распределение радионуклидов в верхнем 30-см слое донных отложений оз. Урускуль (рис. 7) позволяет выделить горизонт аварии 1957 г. - 12-14 см, что согласуется с литературными данными (Фесенко С.В. и др., 2004).
Рис. 7. Распределение 90Sr и 137Cs (%) по колонке донных отложений оз. Урускуль (2004 г.)
В донных отложениях оз. Урускуль содержание 90Sr и 137Cs в верхнем
30-см слое отражает общее почти для всех озер (кроме Б. Игиш и Травяное) распределение веществ, попавших в озеро при антропогенном воздействии: в верхнем 10-сантиметровом слое сосредоточено до 70% 90Sr и 137Cs, глубже слоя 17 см содержание радионуклидов составляет доли процента. Незначительная доля содержания 90Sr и 137Cs в поверхностных слоях донных отложений (на примере илов оз. Б. Игиш) может быть связана с большой степенью обводненности и наличием крупнозернистых иловых агрегатов, обуславливающих низкую сорбционную способность таких грунтов.
По результатам рентгенофазового анализа (рис. 8) определено, что поверхностный слой донных отложений этих озер (1-5 см) в основном содержит минералы кальцит, кварц и не содержит листовых и смешанно-слойных минералов, таких как хлориты, монтмориллониты, иллиты и другие, которые обладают наибольшей сорбционной емкостью к радионуклидам.
Рис. 8. Дифрактограмма донных отложений слоя 1-5 см оз. Б. Игиш
По вертикальному распределению 90Sr и 137Cs в донных отложениях водоемы можно условно разделить на следующие группы: в первой группе (Б. Игиш, Травяное) около 40% радионуклидов сосредоточено в верхнем 0-10 см слое илов, тогда как в озерах на периферии Следа (вторая группа) в этом слое (0-10 см) находится от 60 до 90% от суммарного содержания в исследованной колонке (рис. 9 и 10).
Рис. 9. Распределение 90Sr и 137Cs (%) в донных отложениях оз. Травяное (2003-2005 гг.)
Рис. 10. Распределение 90Sr и 137Cs (%) в донных отложениях оз. Шаблиш (2003-2005 гг.)
Возможно, на характер распределения радионуклидов в илах повлияло внесение значительного количества органического вещества (навоза) в озера Травяное и Б. Игиш в ранний поставарийный период. При этом большое значение приобрело его биолого-экологическое воздействие гипертрофного характера, вызвавшее интенсивное размножение фито-, зоо- и бактериопланктона с последующим угнетением и частичным вымиранием нектона и макрофитов. Резко изменившийся трофический статус способствовал интенсификации осадконакопления, а также связыванию 90Sr и 137Cs в илах в малоподвижной форме. Это обусловило активизацию процессов самоочищения, что привело к значительному накоплению радионуклидов около горизонта аварии. Постепенный возврат озерной экосистемы к первоначальному трофическому состоянию обусловил уменьшение интенсивности самоочищения и захоронения 90Sr и 137Cs в донных отложениях.
Установлено, что основная часть 90Sr в илах оз. Урускуль (рис. 11) связана с гидроксидами железа и марганца и органической частью грунтов (45 и 37% соответственно). Малая доля 90Sr (7%) содержится в обменной форме и в виде нерастворимого остатка. Формы нахождения 137Cs в донных отложениях иные, чем у 90Sr: основная часть (88%) связана с нерастворимым остатком. Исследование форм нахождения 90Sr в донных отложениях оз. Б. Игиш показало аналогичное распределение по фракциям с грунтами оз. Урускуль и повышенную долю подвижных форм 137Cs в оз. Б. Игиш (рис. 11).
Рис. 11. Распределение физико-химических форм 90Sr и 137Cs в донных отложениях озер Урускуль, Б. и М. Игиш (%)
Исследование форм нахождения 90Sr в донных отложениях двух рядом расположенных озер Б. Игиш и М. Игиш показало, что значительная часть данного радионуклида (до 85%) связана с гидроксидами железа и марганца и с органической фракцией грунтов Б. Игиша (рис. 11).
Основная часть 90Sr (42%) в донных отложениях оз. М. Игиш находится в обменной форме (рис. 11). Преобладающая обменная форма 90Sr особенно активно мигрирует к поверхностным слоям грунтов данного озера (вероятно, под влиянием биоты). Связь 137Cs с нерастворимой фазой обуславливает его одинаково малую миграционную способность в донных отложениях как оз. М. Игиш, так и Б. Игиш. Это отражается в накоплении значительной части радионуклида в слое 10-14 см. Таким образом, формы нахождения и вертикальное распределение 90Sr и 137Cs в донных отложениях двух рядом расположенных озер Б. и М. Игиш зависят как от состава воды (солоноватое и ультрапресное соответственно), так и от структуры грунтов.
Для озер периферийной зоны ВУРСА (Куяныш, Травяное, Шаблиш) формы нахождения 90Sr в верхних слоях донных отложений представлены на рис. 12. Можно отметить, что в этих озерах большая часть 90Sr сорбирована оксидами и гидроксидами марганца и железа (от 48 до 62%), а также органической частью илов (25 - 32%). В обменной и карбонатной формах (подвижная форма) находится от 6 до 15% радионуклида.
Рис. 12. Распределение физико-химических форм 90Sr в донных отложениях озер Куяныш, Шаблиш, Травяное (%)
Поскольку «поведение» 90Sr и 137Cs в водоеме в значительной мере зависит от содержания в среде их неизотопных макроносителей - соответственно кальция и калия, были оценены степени смещения накопления радионуклида относительно его стабильного макроаналога с помощью коэффициента дискриминации - Кд (табл. 3).
Таблица 3. Значения Кд Са/90Sr в донных отложениях озер (глубина до 30 см)
Озеро Урускуль Б. Игиш М. Игиш Куяныш
Кд Са/90Sr 0,42 0,95 5,5 9,6
В некоторых грунтах (торфяный грунт и сапропели) Кд для пары Са/90Sr составляет меньше единицы. Следовательно, в этих условиях 90Sr переходит из водной среды в грунт в относительно большем количестве по сравнению с кальцием. В остальных грунтах Кд больше единицы, что свидетельствует о более слабом переходе 90Sr из водной среды относительно кальция.
Отмечено равномерное распределение значений содержания тяжелых металлов по колонке, что позволяет исключить антропогенное влияние на илы. Для таких биофильных металлов, какими являются Fe и Mn, характерно значительное (до 700-1000 мг/кг) содержание в первых 3 см донных отложений. В основном это те металлы, что включены в круговорот веществ и энергии озерной экосистемы.
Представленные материалы позволяют сделать вывод, что в первоначальный период времени после аварии наблюдалось активное перераспределение радионуклида между основными компонентами озерной экосистемы за счет процессов осаждения, сорбции донными отложениями. Поэтому первые годы после аварии характеризовались максимальным снижением удельной активности 90Sr в воде. Отдаленный период времени отличается более медленным самоочищением воды. Это в основном связано с дальнейшей миграцией 90Sr вглубь грунтов, изменением соотношений между подвижными и малоподвижными формами, частичной десорбцией радионуклида, продолжающимся радиоактивным распадом 90Sr. Кроме того, на механизмы очищения оказывают влияние водность года, распреснение водоемов, общая минерализация, свойства донных отложений.
Особенности вертикальной миграции радионуклидов в донных отложениях озер обусловлены различием форм их нахождения, первоначальным уровнем загрязнения, составом воды и сорбционной способностью осадков, выстилающих дно водоема.
Накопление и распределение 90Sr, 137Cs, стабильных макроаналогов и микроэлементов в биоте на современном этапе развития озерных экосистем
Исследованные озера располагаются в лесостепной зоне Среднего Урала и для них характерна однотипная форма зарастания водоемов - от максимального его развития у побережий с постепенным уменьшением биомассы в средней части акватории и, как правило, до полного отсутствия высших водных растений в центральной части водоема.
Максимальные значения удельной активности 90Sr на исследованных озерах были обнаружены у представителей видов рдест блестящий и телорез обыкновенный (рис. 13). Исключения составляют озера М. Игиш, где накопителем 90Sr является водокрас лягушачий, второе место по уровню накопления занимает телорез обыкновенный (рис. 14); Куяныш (преимущественный концентратор 90Sr - элодея канадская, второе место также занимает телорез обыкновенный); Шаблиш (накопитель 90Sr - элодея канадская, на втором месте - рдест блестящий).
Рис. 13. Значения удельной активности 90Sr и 37Cs в макрофитах оз. Б. Игиш
Рис. 14. Значения удельной активности 90Sr и 37Cs в макрофитах оз. М. Игиш
Высокий уровень содержания 137Cs встречается среди представителей видов водокрас лягушачий, уруть мутовчатая, элодея канадская, горец земноводный, рдест плавающий, роголистник погруженный и телорез обыкновенный (рис. 13 и 14).
На рис. 15 даны значения коэффициента накопления (КН) 90Sr и 137Cs макрофитов на примере оз. Травяное. При невысоком содержании 137Cs в воде исследованных озер значения КН 137Cs и 90Sr высшими водными растениями - величины одного порядка (за исключением рдеста блестящего).
Рис. 15. Значения КН 90Sr и 137Cs для видов ВВР оз. Травяное
Вероятно, это связано с принадлежностью изученных высших водных растений к калийфильным видам, с преимущественным концентрированием аналога калия - цезия вследствие избирательного минерального питания.
Результаты исследования позволили выявить виды, являющиеся ярко выраженными накопителями 90Sr и 137Cs, которые можно рассматривать в качестве референтных (индикаторов загрязнения радионуклидами) при организации биомониторинга. Наибольшие значения КН 90Sr отмечены у представителей видов рдест блестящий и телорез обыкновенный. Наибольшие значения КН 137Cs отмечены у представителей видов водокрас лягушачий, горец земноводный.
Колебания величин коэффициента накопления 90Sr для макрофитов связаны с концентрацией Ca2 в воде исследованных озер. Так, более низкая концентрация Ca2 в воде оз. М. Игиш (10,9 мг/л), по сравнению с оз. Б. Игиш
(42 мг/л), обуславливает высокие (на порядок выше) значения КН 90Sr в высших водных растениях этого водоема (рис. 16).
Рис. 16. Влияние гидрохимических параметров водоема на коэффициент накопления 90Sr тростником обыкновенным
На коэффициент накопления радионуклидов влияет общая минерализация водоема. Например, для группы озер Урускуль, М. Игиш и Куяныш, относящихся к солоноватым, ультрапресным и нормально пресным водоемам соответственно, величины КН 90Sr для тростника обыкновенного различаются в 3 раза (Урускуль - Куяныш) и в 9 раз (Урускуль - М. Игиш) (рис. 16).
Количество 90Sr, которое удерживается макрофитами в вегетационный период во всех исследованных растениях, а также запасы радионуклида в донных отложениях и в воде представлены в табл. 4.
Таблица 4. Распределение суммарного запаса (%) 90Sr в воде, донных отложениях и макрофитах озер (вегетационный период, 2005 г.)
Озеро Вода Донные отложения Макрофиты
Урускуль 25,5 73,7 0,8
Б. Игиш 10,2 76,4 13,4
М. Игиш 8,2 47,6 44,2
Травяное 1,7 81,3 17,0
Показано, что донные отложения содержат наибольшее количество 90Sr. Макрофиты оз. Травяное накапливают значительную долю радионуклида по сравнению с озерами Урускуль и Б. Игиш. В донных отложениях этих озер содержание 90Sr практически одинаково, тогда как в воде оз. Травяное аккумулируется незначительная доля радионуклида в отличие от других водоемов. Это связано с высокой степенью эвтрофности оз. Травяное. В оз. М. Игиш распределение радионуклидов между илами и растениями практически одинаковое: водоем ультрапресный.
В совокупности гидробионтов рыбы являются наиболее радиочувствительным звеном (Nelson D.J., 1967; Chipman W.A., 1972). В связи с этим необходимо было выяснить зависимость величины накопления радионуклидов рыбой от общей радиоэкологической ситуации в исследованных водных экосистемах и выявить водоемы, которые характеризуются высоким уровнем радиоактивного загрязнения рыбы.
Значения средней удельной активности 90Sr и 137Cs в тушке рыб на примере карася серебряного приведены на рис. 17. При анализе результатов определения морфометрических параметров карася серебряного исследованных водоемов аномалий внешнего строения (фенодевиантов) не отмечено. Установлено уменьшение значений удельной активности радионуклидов в тушке карася серебряного от дистальной к периферийной зоне Следа.
Рис. 17. Значения средней удельной активности 90Sr и 137Cs (Бк/кг сырой массы) в тушке карася серебряного
Показано, что для карася серебряного КН 90Sr является видоспецифичной величиной и мало зависит от колебаний содержания радионуклида в воде водоема (рис. 18).
Озера, имеющие сходные значения минерализации (Б. Игиш, Куяныш), характеризуются близкими величинами КН 90Sr макрофитов и ихтиофауны. На оз. М. Игиш, относящемся к ультрапресным водоемам, процессы поглощения элементов-аналогов кальция, в том числе и 90Sr (значение КН в 6 раз выше, чем для других водоемов), протекают более интенсивно.
По радиоэкологическим оценкам (Марей А.Н. и др., 1980; Бакунов Н.А. и др., 1999), водоемы с малой минерализацией вод и низким содержанием в них кальция характеризуются высоким уровнем накопления 90Sr. Так, в диапазоне исследованных концентраций радионуклидов в воде рассматриваемых водоемов (рис. 18) отмечена обратная зависимость величин коэффициента накопления 90Sr и 137Cs в тушке карася серебряного от содержания в воде элементов - макроаналогов радионуклидов (коэффициент корреляции Спирмена для пары 90Sr - Са2 равен - 0,5; а для пары 137Cs - К составляет - 0,6, р< 0,05).
Рис. 18. Влияние содержания в воде макроэлементов - аналогов (Са2 , К ) на величины коэффициента накопления 90Sr и 137Cs карасем серебряным (тушка, расчет на сырой вес)
Рассчитанные значения коэффициента дискриминации радионуклидов элементами - аналогами при поступлении их из воды в ткани рыб свидетельствуют о преимущественном поглощении рыбами в озерах Урускуль, Б. Игиш, М. Игиш, Куяныш, Травяное кальция и калия (среднее значение Кд Са - 90Sr составляет 3,48 ± 0,47; Кд K - 137Cs составляет 6,94 ± 1,01).
Содержание радионуклидов в тушке, мышцах и кости карася серебряного оценивалось, исходя из норм САНПИН (1999). Допустимый уровень содержания 90Sr для рыбной продукции составляет 100 Бк/кг сырой массы, 137Cs - 130 Бк/кг сырой массы. Допустимые уровни содержания 90Sr и 137Cs в пищевых продуктах обеспечивают непревышение предела дозы (ПД) 1МЗВ и предела годового поступления (ПГП) при условии, что суточное поступление 90Sr с пищей не превышает 100 Бк/сут, а 137Cs - 210 Бк/сут. Для 90Sr и 137Cs было определено значение отношения (А/Н), где А - удельная активность радионуклида в тушке, мышцах, кости рыбы, Н - нормативное значение. Рыба годна к употреблению в пищу, если сумма (А/Н) содержащихся в тушке, мышцах, кости рыбы радионуклидов ?1 (Смагин А.И. и др., 2002). Результаты определения относительных уровней загрязнения рыбы приведены в табл. 5.
Таблица 5. Значение отношения удельной активности 90Sr в карасе серебряном к допустимому уровню содержания (по САНПИН-99)
Урускуль Б. Игиш М. Игиш Куяныш Травяное
Тушка 107,40 5,80 3,43 0,42 0,38
Мышцы 40,70 1,10 1,34 0,10 0,06
Кость 501,50 21,90 8,63 1,92 1,14
На исследованных водоемах ВУРСА рыбная ловля и рыборазведение в настоящее время возможны только на озерах Куяныш и Травяное. По содержанию 90Sr в тушке превышение нормы для рыбы в этих озерах не отмечено.
Итак, радиоэкологическая роль гидробионтов различных трофических уровней состоит в том, что, с одной стороны, депонирование и перевод радионуклидов ими из растворимого состояния в нерастворимое приводит к очистке воды, а с другой - накопление радионуклидов в гидробионтах, особенно в рыбе, служит источником их поступления к человеку. В связи с этим высшие водные растения и представители ихтиофауны являются важным звеном при осуществлении радиоэкологического мониторинга.
Особенности распределения радионуклидов 90Sr, 137Cs и микроэлементов почвами водосборных территорий на современном этапе развития озерных экосистем ВУРСА
Важную роль в процессах аккумуляции, распределения и миграции радионуклидов в гидробиоценозах играют почвы водосборных территорий.
Для элювиальных элементов ландшафтов водосборных территорий исследованных озер характерен непромывной или периодически промывной режим. Такие условия могут быть приравнены к плакорам, вынос веществ с которых (в том числе 90Sr и 137Cs) затруднен.
Повышенное содержание 90Sr и 137Cs наблюдается в слоях до 6-10 см от поверхности, которые соответствуют слоям наибольшей активности почвенной биоты и наибольшей концентрации гумуса в элювиальных элементах ландшафта (рис. 19). Отмечено, что для оз. Урускуль в слое 0-10 см содержится 77% 90Sr и 95% 137Cs, для почв водораздела между озерами Б. Игиш - М. Игиш содержание 90Sr в данном слое составляет 72%, 137Cs - 85%, для почв элювиального элемента ландшафта оз. Куяныш содержание 90Sr - 80%, 137Cs - 82%.
Рис. 19. Распределение (%) 90Sr и 137Cs в почве элювиальных ландшафтных элементов водосборов некоторых озер ВУРСА (2004 г.)
Выявленные закономерности распределения и аккумуляции радионуклидов в почвах элювиальных ландшафтных позиций можно считать типичными для однократного импактного загрязнения: максимум концентрации радионуклидов выражен в гумусированных горизонтах, вглубь, к материнской породе (горизонту С) происходит снижение на один или несколько порядков величины.
Для супераквальных элементов ландшафта водосборов исследованных озер характерно повышенное увлажнение. Их почвы имеют более высокий процент гумуса, нежели почвы элювиальных территорий. Сочетание промывного и выпотного режима увлажнения не только влияет на характер распределения радионуклидов по глубине, но и создает возможность их вымывания. Практически во всех почвенных элементах ландшафта наблюдается повышенное содержание 90S
Вы можете ЗАГРУЗИТЬ и ПОВЫСИТЬ уникальность своей работы
