Розробка та вдосконалення сцинтиляційного методу для пошуку процесів 2-бета розпаду на якомога вищому рівні чутливості до періодів напіврозпаду. Дослідження накопичених експериментальних даних на предмет виявлення процесів 2-бета розпаду ізотопів Zn і W.
Аннотация к работе
НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИАвтореферат дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник, Даневич Федір Анатолійович, Інститут ядерних досліджень НАН України, Київ, Україна, завідувач відділом фізики лептонів. Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник, Абросімов Валерій Іванович, Інститут ядерних досліджень НАН України, Київ, Україна, провідний науковий співробітник відділу теорії ядра. кандидат фізико-математичних наук, Шитов Юрій Олександрович, Обєднаний Інститут ядерних досліджень, Дубна, Росія, старший науковий співробітник Лабораторії ядерних проблем ім. Захист відбудеться “05” березня 2009 р. о 1600 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.167.01 при Інституті ядерних досліджень НАН України за адресою: 03680 МСП, м. З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту ядерних досліджень НАН України, 03680, м.Не зважаючи на численні спроби зареєструвати 0n2b-розпад, поки що в жодному експерименті не виявлено достовірних вказівок на існування цього процесу. Найвищі обмеження на періоди напіврозпаду (Т1/2) отримані в експериментах, націлених на пошуки безнейтринної моди 2b-розпаду з випромінюванням двох електронів (0n2?-), а експериментальні значення нижніх меж періодів напіврозпаду лежать в інтервалі 1023-1025 років. В той же час для 2? -процесів, таких як подвійне електронне захоплення (2e), захоплення електрона з випромінюванням позитрона (eb ) та подвійний позитронний розпад (2b ), не зареєстрована навіть двонейтринна мода, а встановлені обмеження на періоди напіврозпаду відносно цих процесів не перевищують 1021 років. Для досягнення такої мети були поставлені наступні задачі: 1) розвинути сцинтиляційний метод для пошуку процесів 2b-розпаду на якомога вищому рівні чутливості до періодів напіврозпаду; Для досягнення поставленої мети і вирішення задач були використані такі методи дослідження: сцинтиляційний метод для дослідження спектрометричних, сцинтиляційних і фонових характеристик таких оксидних сцинтиляторів, як вольфраматів кадмію, свинцю та цинку (CDWO4, PBWO4 і ZNWO4), а також для пошуку процесів 2b-розпаду ізотопів Zn та W за допомогою монокристалів ZNWO4; методи низькофонової спектрометрії для проведення низькофонових вимірювань зі зразками CDWO4, PBWO4 і ZNWO4; методи компютерного моделювання, зокрема метод Монте-Карло для розрахунків у програмному пакеті GEANT4 коефіцієнтів світлозбору в різних детектуючих системах, а також для моделювання компонент фону сцинтиляційних детекторів і функцій відгуку детекторів ZNWO4 до шуканих 2b-процесів ізотопів Zn та W; метод пересипки каналів при перетворенні експериментальних даних, зокрема при перетворенні спектрів фону сцинтиляторів ZNWO4 до єдиних калібрувальних параметрів по енергії; метод найменших квадратів та метод максимальної правдоподібності при апроксимації всіх отриманих експериментальних даних; статистичні методи для оцінок похибок; метод “однієї стандартної похибки” та процедура Фельдмана-Коузінза для визначення кількості подій шуканого ефекту від 2b-розпаду, які можна виключити із заданою довірчою ймовірністю; метод лазерної мас-спектрометрії та мас-спектрометрії з індуктивно-звязаною плазмою (ICP-MS) для визначення складу домішок у зразках сцинтиляційних кристалів; метод аналізу усередненої форми сцинтиляційних імпульсів для визначення часових характеристик досліджуваних сцинтиляторів; метод оптимального фільтру та метод середнього часу для ідентифікації а-частинок, b-частинок, g-квантів, а також шумів фотоелектронних помножувачів (ФЕП) по формі сцинтиляційного імпульсу; метод амплітудно-часового аналізу для пошуку корельованого фону, обумовленого короткоживучими ланцюжками радіоактивних ізотопів; метод ICP-MS аналізу, методи цифрової ідентифікації частинок по формі сцинтиляційного імпульсу, метод амплітудно-часового аналізу та апроксимація енергетичних спектрів змодельованими функціями фону використовувались для отримання інформації про якісний та кількісний вміст радіоактивних домішок у досліджуваних сцинтиляційних детекторах; розрахункові та графічні методи.
Список литературы
Представлені в дисертації результати опубліковані у 8 реферованих науково-фахових виданнях [1, 3-9]. Робота [2] опублікована як препринт Факультету фізики Університету Рима “Тор Вергата” (Рим, Італія), як електронний препринт на порталі ARXIV.org і подана до друку в журнал Physical Review C. Всі публікації виконано у співавторстві, внесок здобувача вказано вище.
Структура та обєм дисертації.
Дисертація складається зі вступу, чотирьох розділів, висновків та переліку використаної літератури. Дисертаційна робота викладена на 188 сторінках, у тому числі обєм основного тексту 139 сторінок, і містить 47 рисунків, 29 таблиць та перелік використаної літератури з 259 найменувань.
На захист виносяться: 1. Нові обмеження на періоди напіврозпаду відносно різних мод і каналів подвійного бета-розпаду ізотопів 64Zn, 70Zn, 180W і 186W на рівні чутливості T1/2 ~ 1017-1021 років, встановлені в експериментальних дослідженнях із кристалами вольфрамату цинку.
Для двонейтринної і безнейтринної моди eb -розпаду та 2e-захоплення ядром 64Zn отримано: T1/2 (2neb ) ? 0,7 ? 1021 р., T1/2 (0neb ) ? 4,3 ? 1020 р., T1/2 (2n2K) ? 6,2 ? 1018 р. і T1/2 (0n2e) ? 1,1 ? 1020 р. Обмеження на 2n- та 0n-моди 2b-розпаду ядра 70Zn: T1/2 (2n2b-) ? 2,3 ? 1017 р. і T1/2 (0n2b-) ? 1,8 ? 1019 р., а також на 0n2b-розпад цього ядра з випромінюванням майорона T1/2 (0n2b-c0) ? 1,0 ? 1018 р. Обмеження на 2n- та 0n-моди 2e-захоплення ядром 180W: T1/2 (2n2K) ? 6,6 ? 1017 р. і T1/2 (0n2e) ? 0,86 ? 1018 р. Обмеження на 2n2b-переходи 186W на основний та перший збуджений (21 ) рівні 186Os: T1/2 (2n2b-) ? 2,3 ? 1019 р. і T1/2 (2n2b-, 21 ) ? 1,8 ? 1020 р. Всі обмеження на періоди напіврозпаду шуканих 2b-процесів ізотопів Zn та W отримані з довірчою ймовірністю 90%.
2. Новий проект експерименту по пошуку безнейтринного подвійного бета-розпаду ізотопу 116Cd з чутливістю до періоду напіврозпаду на рівні T1/2 (116Cd) ~ 1026 років, що відповідає ефективній масі майоранівського нейтрино amnn » 0,07 ЕВ. Показано, що декларовану чутливість до T1/2 (116Cd) можна досягнути при використанні нової розробленої детектуючої системи з високою енергетичною роздільною здатністю і застосуванні сцинтиляторів вольфрамату свинцю як світловодів та активного захисту для детекторів вольфрамату кадмію, збагачених ізотопом 116Cd.
3. Нові результати досліджень сцинтиляційних і спектрометричних характеристик, можливостей застосування методів цифрової ідентифікації частинок по формі сцинтиляційного імпульсу сцинтиляторів вольфраматів кадмію, свинцю та цинку як перспективних детекторів для пошуку процесів подвійного бета-розпаду. Нові, виміряні на високому рівні чутливості, дані про вміст радіоактивних домішок у цих сцинтиляційних кристалах.
ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
У вступі розкрито актуальність роботи, її звязок з проблематикою подвійного бета-розпаду, сформульовано основну мету, обєкт, предмет та методи досліджень. Стисло подано анотацію основних наукових результатів, їх наукове та практичне значення, наукову новизну і достовірність, звязок із держбюджетними темами та науково-дослідними роботами, сформульовано особистий внесок автора, представлено апробацію результатів дисертації на наукових конференціях, нарадах, школах і семінарах, а також наведено список робіт, в яких вони опубліковані.
У першому розділі коротко описано властивості масивних нейтрино та класифікаційні схеми власних масових станів нейтрино. Представлено огляд результатів осциляційних експериментів, в яких спостерігаються переходи між ароматами нейтрино. Осциляційні експерименти свідчать про наявність у нейтрино маси, звідки слідує доцільність пошуку процесів 0n2?-розпаду, які можуть відбуватися за умови масивності нейтрино. Викладено основні положення теорії 2b-розпаду, зокрема розглянуто механізми двонейтринної та безнейтринної моди різних каналів 2?-процесів.
Описано вимоги до детекторів 2?-розпаду, подано класифікацію експериментальних методів дослідження 2?-процесів та представлено найчутливіші лічильні експерименти. За приблизно шістдесят років експериментальних пошуків 2?-розпаду, зареєстровано лише 2n2?-розпад, та й то тільки для десяти ізотопів: 48Ca, 76Ge, 82Se, 96Zr, 100Mo, 116Cd, 128Te, 130Te, 150Nd, 238U, а отримані експериментальні значення періодів напіврозпаду знаходяться в інтервалі 1018-1021 років (лише для 128Te T1/2 ~ 1024 років) [10]. Повідомлення про спостереження 0n2?-розпаду 76Ge (останній представлений результат групи з Гайдельбергу становить T1/2 = (2,23 0,44-0,31) ? 1025 років з довірчим рівнем 6,4s, що відповідає amnn = (0,32 ± 0,03) ЕВ [11]) потребує все-таки додаткової перевірки в інших дослідженнях. Зокрема, остаточну відповідь на це питання може дати експеримент GERDA [12], який зараз на стадії розробки. Існують також повідомлення про реєстрацію 2n2?-переходів ізотопів 100Мо і 150Nd на перші збуджені стани ( ) дочірніх ядер з періодами напіврозпаду на рівні 1020 років. Найвищі обмеження на періоди напіврозпаду відносно 0n2?-розпаду були встановлені в лічильних експериментах з кількома нуклідами (для 128Te - у геохімічному досліді) [10]: T1/2 > 1023 років для 82Se, 100Mo і 116Cd; T1/2 > 1024 років для 128Te, 130Te та 136Xe, а T1/2 > 1025 років лише для 76Ge. В експериментах з цими ізотопами встановлено найбільш строгі обмеження на значення ефективної маси майоранівського нейтрино amnn ? 0,3-2,5 ЕВ та параметри домішок правих струмів у слабкій взаємодії ahn » 10-9 і aln » 10-7. В той же час для процесів 2e-захоплення, eb - і 2b -розпадів не зареєстрована навіть двонейтринна мода, а найкращі експериментальні обмеження періодів напіврозпаду відносно цих процесів не перевищують 1019-1021 років [10]. Зокрема, для 2b -процесів рівня T1/2 ? 1021 років у лічильних експериментах досягнуто лише для двох ізотопів: 40Ca і 78Kr (для 130, 132Ba - у геохімічних дослідах). Залишалося також відкритим питання стосовно протиріччя в результатах двох експериментальних робіт, присвячених пошуку eb -розпаду 64Zn. В одній роботі з високим рівнем достовірності (99,7% C.L.) повідомляється про реєстрацію eb -розпаду 64Zn з T1/2 = (1,1 ± 0,9) ? 1019 років [13], а в іншій - такий процес не спостерігається і встановлена нижня межа на період напіврозпаду на порядок вища: T1/2 ? 1,3 ? 1020 років з 90% C.L. [14].
У другому розділі описано розробку нового проекту експерименту по пошуку безнейтринного подвійного бета-розпаду, зокрема показано можливість підвищення експериментальної чутливості до періоду напіврозпаду відносно 0n2?-розпаду ізотопу 116Cd до рівня T1/2 ~ 1026 років (що відповідає ефективній масі майоранівського нейтрино amnn » 0,07 ЕВ).
На прикладі Солотвинського експерименту з кристалами CDWO4 проаналізовано фактори, що визначають чутливість експерименту по пошуку 2b-розпаду за допомогою сцинтиляційного методу. Показано можливість підвищення чутливості цього експерименту до періоду напіврозпаду відносно 0n2b-розпаду ізотопу 116Cd на рівні T1/2 ~ 1025 років завдяки суттєвому покращенню енергетичної роздільної здатності детектора з CDWO4. Оскільки роздільна здатність залежить від ефективного та однорідного збору світла на ФЕП, було проведено вимірювання залежності відносної амплітуди сигналів та енергетичної роздільної здатності від характеру обробки поверхні кристалів CDWO4 та форми світловодів. Найкращі результати по світлозбору отримано у вимірюваннях із кристалом CDWO4, розміщеним у світловоді з полістиролу. Однак з огляду на певну неоднорідність збору світла в такій геометрії, бажаного покращення енергетичної роздільної здатності на енергії 2615 КЕВ не отримано. Ці результати сприяли проведенню моделювань світлозбору в геометріях, в яких сцинтилятор CDWO4 розміщений всередині двох світловодів і проглядається з обох боків ФЕП. Саме в таких геометріях має досягатися краща однорідність збору світла. Для моделювання було запропоновано розглянути три варіанти форми світловодів: повністю циліндричної, циліндричної з переходом у конус та в форму типу “логарифмічна спіраль”. Результати моделювання показали, що найкращий світлозбір забезпечує геометрія, в якій полірований кристал CDWO4 оптично зєднаний з двома циліндричними полістироловими світловодами типу “логарифмічна спіраль”. Однак при реалізації даної конструкції нами не отримано очікуваного покращення енергетичної роздільної здатності внаслідок суттєвої неоднорідності світлозбору. В той же час значно простіший в реалізації варіант детектуючої системи, в якій полірований кристал CDWO4 розміщений в середині циліндричного полістиролового світловода, забезпечив набагато кращу однорідність світлозбору. Вперше таку конструкцію було випробувано нами в прецизійних низькофонових вимірюваннях радіоактивної чистоти сцинтилятора CDWO4 та форми спектру неунікального 4-кратно забороненого b-розпаду 113Cd [15]. Саме цю конструкцію було обрано і для проведення експериментальних досліджень процесів 2?-розпаду ізотопів цинку та вольфраму з використанням сцинтиляторів ZNWO4.
Запропоновано та показано доцільність використання сцинтиляційних кристалів PBWO4 в ролі світловодів і активного захисту для детектора 116CDWO4 в експерименті по пошуку 0n2b-розпаду 116Cd. В проекті такого експерименту передбачається використання сцинтиляторів 116CDWO4 (32 кристали з розмірами ?5 ? 5 см кожен, збагачені ізотопом 116Cd), які проглядаються ФЕП з діаметром фотокатоду 3 дюйми через кристали PBWO4 довжиною 33 см, виготовлені у формі логарифмічної спіралі. Розмір активного захисту зі сцинтиляторами PBWO4, що покриває тілесний кут 4p, має бути приблизно 70 ? 70 ? 70 см. Враховуючи пасивний захист із чистої електролітичної міді товщиною » 5 см, а також по 50 см свинцевого та поліетиленового захисту, розміри низькофонової установки можуть бути невеликими: 2,8 ? 2,8 ?3,1 м. З експериментальних досліджень та розрахунків методом Монте-Карло, оцінено, що за » 10 років низькофонових вимірювань чутливість запропонованого експерименту до 0n2b-розпаду 116Cd сягатиме рівня lim T1/2 » 1026 років, що відповідає масі майоранівського нейтрино amnn » 0,07 ЕВ.
У третьому розділі представлено результати ретельних досліджень спектрометричних і сцинтиляційних властивостей, а також радіоактивної чистоти сцинтиляційних кристалів вольфраматів кадмію, свинцю та цинку.
У підрозділі 3.1 описано дослідження залежності енергетичної роздільної здатності від енергії g-квантів, що проводилися з кількома зразками кристалів вольфрамату кадмію, вирощеними різними виробниками. З тонким сцинтилятором CDWO4 (?25 ? 0,9 мм), оптично приєднаним до фотоелектронного помножувача, вивчено сцинтиляційний відгук при низьких енергіях (6-60 КЕВ), а також непропорційність відгуку в діапазоні енергій 14-662 КЕВ. У лабораторії LABEC Національного інституту ядерної фізики (Флоренція, Італія) зі зразком CDWO4 (10 ? 10 ? 10 мм) проведено вимірювання a/b-співвідношення в діапазоні енергій 0,9-7 МЕВ. Для отримання пучка а-частинок у заданому енергетичному інтервалі, використовувався прискорювач Тандетрон із напругою прискорення 3 МВ і тонка золота мішень. З цим же зразком CDWO4 та з використанням відцифрувальників форми на основі 12-розрядних АЦП, працюючих з частотою 20 МГЦ і 125 МГЦ, вивчалися часові характеристики сцинтилятора. В результаті апроксимації усереднених форм сцинтиляційних спалахів нами отримано чотири компоненти затухання t1 ? 0,1-0,2 мкс, t2 ? 1 мкс, t3 ? 4 мкс і t4 ? 14-15 мкс різної інтенсивності для g-квантів та а-частинок. Усереднені форми сцинтиляційних спалахів від g-квантів (b-частинок) та а-частинок були використані для вивчення можливостей ідентифікації цих частинок методом оптимального фільтру. Нами отримано чітке відокремлення а-частинок від g-квантів по формі сцинтиляційного імпульсу при використанні даних як 20 МГЦ, так і 125 МГЦ відцифрувальників форми. Також вивчено вплив температури кристала CDWO4 на форму сцинтиляційного імпульсу від g-квантів та а-частинок. У досліджуваному інтервалі температур сцинтилятора (0-25 °С) явну температурну залежність виявлено лише для компоненти t4, при цьому інтенсивність цієї компоненти залишилась незмінною. Крім того, виявлено покращення якості розділення а-частинок від g-квантів по формі сцинтиляційних імпульсів при зростанні температури кристала CDWO4 з 0 °С до 24 °С.
У Національній підземній лабораторії Гран-Сассо (Італія), розміщеній на глибині » 3600 м в.е., вивчалася радіоактивна чистота сцинтиляційного кристала CDWO4 (?40 ? 43 мм, маса 433,61 г). Вимірювання проводились у низькофоновій установці “DAMA/R&D” протягом 2554 годин. Експериментальні дані оброблялися з використанням амплітудно-часового методу, аналізу по формі сцинтиляційного імпульсу та апроксимації енергетичного фонового спектру змодельованими в програмному пакеті GEANT4 компонентами фону. Крім того, проведено ICP-MS аналіз домішкового складу цього зразка CDWO4. В результаті обробки даних виявлено, що кристал CDWO4 є надзвичайно чистим сцинтилятором по відношенню до забрудненості дочірніми радіонуклідами торієвого та уранових рядів із забрудненістю на рівні 8(4) МКБК/кг (228Th), 14(9) МКБК/кг (227Ас), ? 40 МКБК/кг (226Ra), ? 0,60 МКБК/кг (210Po), загальна а-активність (U/Th) 0,26(4) МБК/кг, ? 5 МБК/кг (40K), ? 0,3 МБК/кг (137Cs), ? 1 МБК/кг (90Sr-90Y) та ? 0,01 МБК/кг (147Sm). В той же час сцинтилятор CDWO4 в енергетичному діапазоні нижче 0,5 МЕВ має відносно високу власну радіоактивність на рівні 558(4) МБК/кг, спричинену присутністю в кристалі b-активного ізотопу 113Cd (ізотопна розповсюдженість 12,22%).
У підрозділі 3.2 представлено результати досліджень із багатьма зразками сцинтиляторів PBWO4, серед яких один кристал був неактивованим, а решта - леговані різними елементами (F, Eu, Mo, Gd, S). З цими кристалами PBWO4 проведено вимірювання енергетичної роздільної здатності, відносного світловиходу та a/b-співвідношення, вивчено часові характеристики, а також досліджено ефективність цифрової ідентифікації частинок по формі сцинтиляційного імпульсу з використанням методів оптимального фільтру і середнього часу. Експериментально визначено, що лише активація молібденом (Mo) кристалів PBWO4 підвищує відносний світловихід, а також спричинює появу дуже повільної компоненти сцинтиляційного висвічування в інтервалі t4 ? 13-28 мкс (окрім наявних трьох компонент t1 ? 0,01-0,06 мкс, t2 ? 0,1-0,5 мкс, t3 ? 1-3 мкс). Вперше для PBWO4 досліджено можливості цифрової ідентифікації а-частинок і g-квантів по формі сцинтиляційного імпульсу. Обома застосованими методами ідентифікації частинок показано, що лише зі зразками PBWO4, активованими Mo, можна отримати прийнятного розділення а-частинок від g-квантів по формі сцинтиляційного імпульсу. Проведено вимірювання a/b-співвідношення як з використанням зовнішнього а-джерела 241Am, так і по а-піку радіонукліду 210Po, присутнього в сцинтиляторах PBWO4. Низькофонові вимірювання в Солотвинській підземній лабораторії ІЯД НАНУ (Україна), розміщеній на глибині » 1000 м в.е., також виявили високу активність 210Po на рівні 53(1) Бк/кг у досліджуваному зразку PBWO4. Таким чином, щоб використовувати сцинтилятори PBWO4 в низькофонових експериментах по пошуку 2b-розпаду (зокрема 0n2b-розпаду 116Cd) необхідно суттєво знизити присутність радіонукліду 210Pb. Дану проблему вирішує використання для росту кристалів PBWO4 свинцю, виплавленого ще за античних часів, оскільки в такому свинцю радіоізотоп 210Pb практично відсутній.
У підрозділі 3.3 описано вимірювання енергетичної роздільної здатності та відносного світловиходу з кількома зразками кристалів ZNWO4. Показано, що при розміщенні кристала ZNWO4 в рідині, можна отримати суттєве зростання світловиходу (до » 40%) та покращення енергетичної роздільної здатності. В даних вимірюваннях кристал фіксувався в центрі фторопластового контейнеру і проглядався з торцевих боків двома віддаленими один від одного ФЕП. Дослідження сцинтиляційного відгуку до а-частинок і g-квантів виявили подібну поведінку залежності a/b-співвідношення від енергії а-частинок, що була виміряна і зі сцинтилятором CDWO4. При аналізі кінетики сцинтиляцій ZNWO4 виявлено три часові компоненти висвічування: t1 ? 0,7 мкс, t2 ? 6-7 мкс та t3 ? 25 мкс із різними інтенсивностями для g-квантів та а-частинок. Із використанням методу оптимального фільтру вперше продемонстровано чітке відокремлення а-частинок та g-квантів по формі сцинтиляційного імпульсу ZNWO4. В Солотвинській підземній лабораторії ІЯД НАНУ (Україна) вперше проведено низькофонові вимірювання радіоактивної забрудненості сцинтиляторів ZNWO4 (?14 ? 4 мм із масою 4,5 г та 26 ? 24 ? 24 мм із масою 119 г) і показано, що вище енергій » 0,5 МЕВ власний фон ZNWO4 подібний до фону CDWO4. В той же час, фон кристалів ZNWO4 при енергіях менших 0,5 МЕВ суттєво нижчий за фон CDWO4, оскільки сцинтилятори вольфрамату кадмію завжди містять b-активний радіоізотоп 113Cd.
У четвертому розділі представлено результати експериментальних пошуків процесів 2b-розпаду ізотопів цинку та вольфраму зі сцинтиляційними кристалами вольфрамату цинку.
В Національній підземній лабораторії Гран-Сассо (Італія) проведено низькофоновий експеримент, спрямований на пошуки процесів 2b-розпаду ізотопів 64, 70Zn та 180, 186W з використанням трьох сцинтиляційних детекторів ZNWO4 великого розміру (з масами 117 г, 168 г та 699 г). Зразок масою 168 г був відколотий від кристала ZNWO4 масою 699 г. Зразки ZNWO4 вирощені в Інституті сцинтиляційних матеріалів НАНУ (Харків) методом Чохральського. Для приготування шихти було використано однаковий оксид вольфраму, а от оксид цинку був від різних виробників.
Зі зразками ZNWO4 проведено чотири етапи низькофонових вимірювань із загальною тривалістю більше десяти тисяч годин (див табл. 1). На кожному етапі зразок ZNWO4 розміщувався в середині центральної частини полістиролового світловода (?66 ? 312 мм), склеєного з трьох частин. Отвір (?47 ? 59 мм) в середині світловода, після закріплення там кристала, заповнювався силіконовим мастилом для покращення умов світлозбору. З обох боків кристал проглядався низькорадіоактивними ФЕП (EMI9265-B53/FL) з діаметром фотокатоду 3 дюйми. Світловод обгортався трьома шарами тефлонової плівки. Детектор встановлювався в низькофоновій установці “DAMA/R&D”. Вся детектуюча система ізолювалася в непроникному для повітря мідному контейнері. Цей контейнер продувався азотом високої чистоти для видалення радону. Мідний контейнер ззовні оточувався пасивним захистом із міді високої чистоти (10 см), низькорадіоактивного свинцю (15 см), кадмію (1,5 мм), поліетилену (4 см) та парафіну (10 см) для зменшення внеску від зовнішнього фону. Весь захист розміщувався в середині герметичного корпусу, виготовленого з оргскла, який також продувався надчистим азотом. Система реєстрації даних фіксувала час надходження подій та їх енергію. Крім того, сумарний сигнал з обох ФЕП записувався 8-розрядним цифровим перетворювачем (DC270, Acqiris) з частотою 20 МГЦ у часовому вікні 100 мкс.
Для визначення радіоактивної чистоти досліджуваних зразків ZNWO4 використовувались мас-спектрометричний аналіз (ICP-MS), амплітудно-часовий аналіз, ідентифікація частинок по формі сцинтиляційного імпульсу та апроксимація енергетичних фонових спектрів компонентами фону, змодельованими на GEANT4 [16]. Початкова кінематика випромінених частинок у розпадах радіоактивних нуклідів задавалася генератором подій DECAY0 (див. у роботі [17]). Таким чином, нами було визначено надзвичайно низький рівень радіоактивної забрудненості сцинтиляторів ZNWO4 на рівні кількох МКБК/кг (228Th і 226Ra), ? 7 МКБК/кг (227Ас), ? 0,06 МБК/кг (210Po), загальна а-активність (U/Th) становить 0,2-0,4 МБК/кг, ? 0,4 МБК/кг (40K), ? 0,05 МБК/кг (137Cs), ? 0,4 МБК/кг (90Sr-90Y), ? 0,01 МБК/кг (147Sm) та ? 3 МБК/кг (87Rb). Також в одному кристалі ZNWO4 (?44 ? 55 мм) виявлено присутність радіоізотопу 65Zn (T1/2 = 244,26 д., Qb = 1351,9 КЕВ) з активністю 0,5 МБК/кг, в той час як в іншому зразку (19 ? 20 ? 40 мм) цей ізотоп не спостерігається і встановлено лише обмеження на його активність: ? 0,8 МБК/кг. Радіоізотоп 65Zn може утворитися при взаємодії теплових нейтронів із 64Zn (переріз взаємодії 0,76 барн [18]), чи/або при космогенній активації.
Отримані енергетичні фонові спектри кристалів ZNWO4 апроксимовувалися модельною функцією, яка містила в собі суму змодельованих компонент фону детектора та відповідну функцію відгуку для шуканого 2b-процесу. Функції відгуку детекторів ZNWO4 до 2b-процесів ізотопів Zn та W були промодельовані методом Монте-Карло з використанням генератора подій DECAY0 та програмного пакета GEANT4. В табл. 2 приведено перелік потенційних 2b-активних ізотопів, що присутні в кристалах ZNWO4 [10]; різниця мас материнського та дочірнього атомів (DM) з роботи [19]; ізотопна розповсюдженість (d) з роботи [20]. Оскільки у фонових спектрах не виявлено жодних особливостей, які б свідчили про реєстрацію шуканих процесів, були отримані лише обмеження на періоди напіврозпаду відносно різних мод та каналів 2b-розпаду ізотопів Zn та W. Для розрахунку обмежень на періоди напіврозпаду використовувалася формула: lim T1/2 =ln2?h?N?t/lim S де h - ефективність реєстрації процесу 2b-розпаду; N - кількість ядер-кандидатів на 2b-розпад; t - час вимірювань; lim S - кількість подій шуканого ефекту, які можна виключити із заданою довірчою ймовірністю (C.L.).
Оскільки наш експеримент проводився з активним джерелом (детектор містить ядра-кандидати на 2b-розпад у чутливому обємі), то ефективність реєстрації повного енергетичного розподілу від 2b-розпаду становить принаймні 99,9% для всіх шуканих процесів. Для обрахунку lim S використовувалася процедура Фельдмана-Коузінза [21], що рекомендована Particle Data Group [22] для спектрів із малою статистикою. Крім того, ми також застосовували метод “однієї стандартної похибки”, в якому для оцінки величини lim S використовується статистична похибка кількості зареєстрованих подій в околі шуканого процесу. Цей простий метод дозволяє отримати правильну оцінку чутливості експерименту до шуканого процесу.
Для пошуку двонейтринної моди eb -розпаду 64Zn нами використовувався сумарний енергетичний спектр (див. рис. 1), виміряний з кристалами ZNWO4 на етапах ZWO-2 та ZWO-3 (див. табл. 1). В обраному енергетичному інтервалі 490-1150 КЕВ (h = 82% від загального 2neb -розподілу) зареєстровано 11848 подій. При використанні методу “однієї стандартної похибки” нами обраховано lim S = 109 відліків, а отже T1/2 (2neb ) ? 1,0 ? 1021 років з 68% C.L. З апроксимації енергетичного спектру фону в інтервалі енергій 430-1360 КЕВ (?2/ч.с.с. = 121/80 = = 1,51) отримано загальну площу ефекту -232 ± 235 відліків, якій, згідно процедури Фельдмана-Коузінза, відповідає lim S = 192(65) відліків із довірчою ймовірністю 90%(68%) C.L. Таким чином, нами обраховано нижню межу періоду напіврозпаду відносно 2neb -розпаду 64Zn: T1/2 (2neb ) ? 0,7(2,1) ? 1021 років з 90%(68%) C.L.
Той же енергетичний спектр (див. рис. 1) був використаний для встановлення нового обмеження на період напіврозпаду відносно 0n-моди eb -розпаду 64Zn: T1/2 (0neb ) ? 4,3(5,7) ? 1020 років з 90%(68%) C.L.
Ці результати з високим рівнем достовірності спростовують можливість протікання процесу eb -розпаду 64Zn з T1/2 (eb ) = (1,1 ± 0,9) ? 1019 років, про спостереження якого повідомлялося в роботі [13].
Для пошуку процесу 2n2e-захоплення ядром 64Zn використовувалися дані, накопичені на етапі ZWO-1. При 2n2K-захопленні 64Zn двох електронів з K-оболонки, в детекторі має випромінюватися енергія, рівна 2ЕК = 16,7 КЕВ, де ЕК - енергія звязку електронів на K-оболонці атомів нікелю. Враховуючи близькість енергетичного порогу до шумів ФЕП, для встановлення обмеження на 2n2K-захоплення ядром 64Zn використовувався консервативний підхід: теоретичний енергетичний розподіл неповинен перевищувати експериментальний розподіл у межах статистичних похибок у всьому діапазоні енергій. Таким чином, нами отримано обмеження на період напіврозпаду для шуканого процесу: T1/2 (2n2K) ? 6,2(6,3) ? 1018 років з 90%(68%) C.L.
Шляхом апроксимації сумарного енергетичного спектру фону (етапи ZWO-2 та ZWO-3) в інтервалі енергій 430-1300 КЕВ нами отримано нове експериментальне обмеження на період напіврозпаду відносно 0n-моди 2e-захоплення ядром 64Zn: T1/2 (0n2e) ? 1,1(2,8) ? 1020 років з 90%(68%) C.L.
Той же енергетичний спектр був використаний для встановлення нових обмежень на періоди напіврозпаду відносно 2n- та 0n-моди 2b-розпаду 70Zn: T1/2 (2n2b-) ? 2,3(4,0) ? 1017 років з 90%(68%) C.L., T1/2 (0n2b-) ? 1,8(3,0) ? 1019 років з 90%(68%) C.L.
Крім того, було вперше експериментально досліджено можливість 0n2b-розпаду 70Zn з вильотом майорона і встановлено таке обмеження на період напіврозпаду для шуканого процесу: T1/2 (0n2b-c0) ? 1,0(1,4) ? 1018 років з 90%(68%) C.L.
Дані всіх чотирьох етапів вимірювань зі зразками ZNWO4 були використанні для встановлення нових експериментальних обмежень на періоди напіврозпаду відносно 2n- та 0n-моди 2e- захоплення ядром 180W: T1/2 (2n2K) ? 6,6(9,4) ? 1017 років з 90%(68%) C.L., T1/2 (0n2e) ? 0,86(1,2) ? 1018 років з 90%(68%) C.L.
З апроксимації сумарного енергетичного спектру фону (етапи ZWO-3 та ZWO-4), зображеного на рис. 2, отримано нове обмеження на період напіврозпаду відносно 2n2b-розпаду 186W на основний стан (о.с.) 186Os: T1/2 (2n2b-, о.с.) ? 2,3(2,8) ? 1019 років з 90%(68%) C.L.
Апроксимуючи сумарний енергетичний спектр фону всіх чотирьох етапів (з ZWO-1 по ZWO-4), встановлено нове обмеження періоду напіврозпаду відносно 2n2b-переходу 186W на перший збуджений (21 ) рівень 186Os, а також обмеження на періоди напіврозпаду відносно 0n2b-розпаду 186W на о.с. та 21 рівні 186Os: T1/2 (2n2b-, 21 ) ? 1,8(3,6) ? 1020 років з 90%(68%) C.L., T1/2 (0n2b-, о.с.) ? 2,1(4,2) ? 1020 років з 90%(68%) C.L., T1/2 (0n2b-, 21 ) ? 2,1(4,2) ? 1020 років з 90%(68%) C.L.
Шляхом апроксимації енергетичного спектру фону, накопиченого на етапі ZWO-3, отримано обмеження на період напіврозпаду відносно 0n2b-розпаду 186W з вильотом майорона: T1/2 (0n2b-c0, о.с.) ? 5,8(8,6) ? 1020 років з 90%(68%) C.L.
Отримана в наших експериментальних дослідженнях чутливість до періодів напіврозпаду відносно шуканих 2b-процесів ізотопів Zn та W ще досить низька, якщо порівнювати з результатами теоретичних розрахунків (див. для прикладу [10]).
Однак точність подібних розрахунків зазвичай сягає ± 1-3 порядки, зокрема для 2b -процесів. В той же час, наші дослідження демонструють значний потенціал сцинтиляторів ZNWO4 для наступних експериментів по пошуку як 2b-процесів, так і частинок темної матерії. Зокрема, в проекті нового кріогенного експерименту EURECA [23] планується використовувати ~ 1 тонни сцинтиляційних кристалів, в першу чергу дуже перспективних детекторів на основі ZNWO4. Хоча основна мета даного проекту це пошук частинок темної матерії, паралельно в експериментальних даних можна провести пошук можливих 2b-процесів ізотопів цинку та вольфраму. Основні переваги кріогенного експерименту це висока енергетична роздільна здатність (» декількох КЕВ на енергії 2615 КЕВ), а також надзвичайно ефективна ідентифікація електронів (g-квантів), а-частинок та ядер віддачі, що сприяє суттєвому відокремленню фону від корисних подій. Для прикладу, оцінимо чутливість кріогенного експерименту, в якому використовувалося б » 10 тонн кристалів ZNWO4 (9 ? 1027 ядер 64Zn). За умови подавлення » 100% фону за 10 років вимірювань досягається чутливість ~ 4 ? 1028 років, тобто цілком достатня, щоб зареєструвати 2n2K-захоплення ядром 64Zn, адже, згідно теоретичних розрахунків, період напіврозпаду для цього процесу сягає (1,9-7,1) ? 1026 років [24].
У висновках сформульовано основні результати дисертаційної роботи.
ВИСНОВКИ
З аналізу проведених у ході виконання дисертаційної роботи досліджень та узагальнення їх результатів можна сформулювати такі основні висновки: 1. В результаті тривалих низькофонових вимірювань (більше десяти тисяч годин) зі сцинтиляторами ZNWO4 великого обєму (0,12-0,7 кг) встановлено нові експериментальні значення нижніх меж періодів напіврозпаду відносно різних мод та каналів 2b-розпаду ізотопу 64Zn на рівні найбільш чутливих експериментів. Нові обмеження на періоди напіврозпаду для двонейтринної та безнейтринної мод eb -розпаду 64Zn встановлено на рівні близько 1021 років. Це лише третій нуклід серед усіх 34 потенційно 2b -активних ізотопів, досліджений на такому рівні чутливості до періоду напіврозпаду.
Таким чином, результатами даного експерименту спростовано можливість протікання eb -розпаду 64Zn з T1/2 (eb ) = (1,1 ± 0,9) ? 1019 років (про спостереження цього процесу повідомлялося ще у 1995 році в роботі [13]).
Отримано нові експериментальні обмеження на періоди напіврозпаду відносно різних мод подвійного електронного захоплення ядром 64Zn: для 2n2K-захоплення досягнуто рівня 1018 років, а для 0n2e-захоплення - близько 1020 років.
Результати, отримані для ізотопу 64Zn, увійшли до огляду Particle Data Group “2008 Review of Particle Physics” [25] у розділ “Double-b Decay” (с. 526).
2. Встановлено нові обмеження на періоди напіврозпаду відносно 2n- та 0n-моди 2b-розпаду ізотопу 70Zn на рівні 1017-1019 років. Вперше експериментально досліджено можливість 0n2b-розпаду 70Zn з вильотом майорона. Період напіврозпаду для цього процесу перевищує 1,0 ? 1018 років з 90% C.L.
3. Отримано нові експериментальні обмеження на періоди напіврозпаду відносно 2n- та 0n-моди 2e-захоплення ядром 180W на рівні 1017-1018 років.
4. Встановлено нові обмеження періодів напіврозпаду відносно 2n2b-переходів 186W на основний та перший збуджений (21 ) стани 186Os на рівні T1/2 ~ 1019-1020 років.
На рівні чутливості T1/2 ~ 1020 років, порівняному з результатами Солотвинського експерименту з використанням низькофонових детекторів вольфрамату кадмію [26], проведено пошуки 0n2b-розпаду ізотопу 186W на основний та перший збуджений (21 ) стани 186Os, а також 0n2b-розпаду цього ядра з вильотом майорона.
5. Вивчено з вищою точністю спектрометричні та сцинтиляційні властивості, зокрема енергетичну роздільну здатність, відносний світловихід, відгук до а-частинок, кінетику висвічування сцинтиляторів CDWO4, PBWO4 і ZNWO4. Для потреб аналізу даних низькофонових експериментів було вдосконалено методику розділення подій від а-частинок і g-квантів за формою сцинтиляційного імпульсу з детектором CDWO4. З кристалами PBWO4 і ZNWO4 можливість цифрової ідентифікації частинок за формою сцинтиляційного імпульсу було показано вперше. Виконання експериментальних досліджень подвійного бета-розпаду ядер цинку та вольфраму сприяли розробці кристалів вольфрамату цинку великого обєму з високими сцинтиляційними характеристиками.
6. Проведені низькофонові вимірювання зі сцинтиляторами CDWO4, PBWO4 і ZNWO4 дозволили виміряти рівень радіоактивної чистоти цих матеріалів. Якісний та кількісний склад радіоактивних домішок у сцинтиляторах вольфрамату цинку виміряний на дуже високому рівні чутливості (зокрема для 228Th і 226Ra на рівні кількох МКБК/кг). Вперше виявлено космогенну активацію сцинтиляційного детектора ZNWO4, на що вказує присутність радіоізотопу 65Zn в одному з кристалів на рівні 0,5 МБК/кг. Дані результати отримані з використанням розробленого у ході виконання дисертаційної роботи методу цифрової ідентифікації частинок по формі сцинтиляційного імпульсу, а також завдяки мас-спектрометричним вимірюванням, амплітудно-часовому аналізу та апроксимації накопичених енергетичних спектрів змодельованими методом Монте-Карло компонентами фону. Отримані результати свідчать, що сцинтилятори ZNWO4 мають дуже високий рівень чистоти відносно забрудненості радіонуклідами природного та антропогенного походження.
Таким чином, результати досліджень сцинтиляційних, спектрометричних та фонових характеристик сцинтиляційних кристалів CDWO4, PBWO4 і ZNWO4 показали перспективність їх використання для вивчення процесів 2b-розпаду, темної матерії, рідкісних a- та b-розпадів.
7. За умови використання детектора зі сцинтиляційними кристалами вольфрамату кадмію з енергетичною роздільною здатністю не гірше 4% на енергії 2,8 МЕВ, та застосування сцинтиляторів вольфрамату свинцю як світловодів та активного захисту, можна здійснити сцинтиляційний експеримент по пошуку 0n2b-розпаду ядра 116Cd на рівні чутливості до періоду напіврозпаду T1/2 (116Cd) ~ 1026 років, що дозволить перевірити наявність майоранівської маси у нейтрино на рівні amnn » 0,07 ЕВ. Можливість отримання необхідної, для постановки такого експерименту, енергетичної роздільної здатності показано в результаті проведених у даній роботі розробки та вимірювань спектрометричних характеристик нової детектуючої системи, в той час як розрахунки методом Монте-Карло дозволили сформулювати вимоги до рівня радіоактивної чистоти матеріалів та конструкції установки, які б забезпечили досягнення необхідного рівня фону детектора.
СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ
[1] Search for 2? processes in 64Zn with the help of ZNWO4 crystal scintillator / Belli P., Bernabei R., Cappella F., Cerulli R., Dai C.J., Danevich F.A., Grinyov B.V., Incicchitti A., Kobychev V.V., Nagornaya L.L., Nagorny S.S., Nisi S., Nozzoli F., Poda D.V., Prosperi D., Tretyak V.I., Yurchenko S.S. // Phys. Lett. B. 2008. Vol. 658. P. 193-197.
[2] Searches for 2? decay of Zinc and Tungsten with the help of low-background ZNWO4 crystal scintillators / Belli P., Bernabei R., Cappella F., Cerulli R., Dai C.J., Danevich F.A., Grinyov B.V., Incicchitti A., Kobychev V.V., Mokina V.M., Nagornaya L.L., Nagorny S.S., Nisi S., Nozzoli F., Poda D.V., Prosperi D., Tretyak V.I., Yurchenko S.S. Roma: Roma 2 University, 2008. 20 p. (Preprint / Roma 2 University “Tor Vergata”; ROM2F/2008/27); (ARXIV.org e-Print / ARXIV:0811.2348v1 [nucl-ex]., 2008. 20 p.).
[3] Pulse-shape discrimination with PBWO4 crystal scintillators / Bardelli L., Bini M., Bizzeti P.G., Danevich F.A., Fazzini T.F., Kobychev V.V., Krutyak N., Maurenzig P.R., Mokina V.M., Nagorny S.S., Pashkovskii M., Poda D.V., Tretyak V.I., Yurchenko S.S. // Nucl. Instr. Meth. A. 2008. Vol. 584. P. 129-134.
[5] Investigation of b decay of 113Cd / Belli P., Bernabei R., Bukilic N., Cappella F., Cerulli R., Dai C.J., Danevich F.A., de Laeter J.R., Incicchitti A., Kobychev V.V., Nagorny S.S., Nisi S., Nozzoli F., Poda D.V., Prosperi D., Tretyak V.I., Yurchenko S.S. // Phys. Rev. C. 2007. Vol. 76. P. 064603, 10 p.
[6] Application of PBWO4 crystal scintillators in experiment to search for 2b decay of 116Cd / Danevich F.A., Georgadze A.Sh., Kobychev V.V., Kropivyansky B.N., Nagorny S.S., Nikolaiko A.S., Poda D.V., Tretyak V.I., Yurchenko S.S., Bardelli L., Bini M., Bizzeti P.G., Fazzini T.F., Maurenzig P.R., Grinyov B.V., Nagornaya L.L., Pirogov E.N., Ryzhikov V.D., Brudanin V.B., Korjik M.V., Solsky I.M. // Nucl. Instr. Meth. A. 2006. Vol. 556. P. 259-265.
[7] Further study of CDWO4 crystal scintillators as detectors for high sensitivity 2b experiments: Scintillation properties and pulse-shape discrimination / Bardelli L., Bini M., Bizzeti P.G., Carraresi L., Danevich F.A., Fazzini T.F., Grinyov B.V., Ivannikova N.V., Kobychev V.V., Kropivyansky B.N., Maurenzig P.R., Nagornaya L.L., Nagorny S.S., Nikolaiko A.S., Pavlyuk A.A., Poda D.V., Solsky I.M., Sopinskyy M.V., Stenin Yu.G., Taccetti F., Tretyak V.I., Vasiliev Ya.V., Yurchenko S.S. // Nucl. Instr. Meth. A. 2006. Vol. 569. P. 743-753.
[8] ZNWO4 crystals as detector for 2b decay and dark matter experiments / Danevich F.A., Kobychev V.V., Nagorny S.S., Nikolaiko A.S., Poda D.V., Tretyak V.I., Yurchenko S.S., Zdesenko Yu.G. // Nucl. Instr. Meth. A. 2005. Vol. 544. P. 553-564.
[9] Оптимізація детектора на основі сцинтиляційного кристала вольфрамату кадмію для експерименту по пошуку 2b-розпаду ядра 116Cd / Веретянников І.І., Даневич Ф.А., Здесенко Ю.Г., Кобичев В.В., Нагорний С.С., Пода Д.В. // Зб. наук. праць ІЯД НАНУ. 2004. № 2 (13). с. 163-172.