Функционализация наночастиц золота длинноцепочечными тиол - и аминосодержащими лигандами: исследование локальной атомной и электронной структуры связи лиганд-золото - Статья
Спектры рентгеновского поглощения S K-края наночастиц золота, функционализированных молекулами 11-меркаптоундекановой кислоты. Геометрическая структура в месте соединения лигандов с наночастицами золота. Анализ парциальных плотностей состояния.
Аннотация к работе
Функционализация наночастиц золота длинноцепочечными тиол - и аминосодержащими лигандами: исследование локальной атомной и электронной структуры связи лиганд-золото Сучкова, О.Е.Наночастицы золота покрытые молекулами 11-меркаптоундекановой кислоты (слева) и додециламина (справа). Спектры рентгеновского поглощения S K-края наночастиц золота, функционализированных молекулами 11-меркаптоундекановой кислоты, а также свободной 11-меркаптоундекановой кислоты, (XANES) были измерены на линии BW1 синхротронного центра HASYLAB - DESY (Гамбург, Германия). Геометрическая структура в месте соединения лигандов с наночастицами золота была исследована на основе анализа спектров рентгеновского поглощения XANES за К-краем S для 11-меркаптоундекановой кислоты и за К-краем N для додециламина. Помимо атомных орбиталей атомов золота (большей частью это 7 s Au), значительный вклад в формирование МО вносят атомы молекулы лиганда: 5.97% 3 p:x (спин А) и 4.47% 3 p:x (спин В) атома 1S, 4.52% 2 p:x (спин А) и 3.57% 2 p:x (спин В) атома 9 С, 3.93% 1 s (спин А) и 3.28% 1 s (спин В) атома 33 Н, 2.21% 2 p:x (спин А) и 1.60% 2 p:x (спин В) атома 29 C, 2.02% 2 p:y (спин А) и 1.51% 2 p:y (спин В) атома 38 C, и другие значения. Она сформирована преимущественно из АО атомов молекулы: 7.86% 2 p:x (спин А) и 7.38% 2 p:x атома 9 C, 4.58% 3 p:x (спин А) и 5.59% 3 p:x атома 38 C, 3.50% 3 p:x (спин А) и 4.09% 3 p:x атома 10 C, 3.19% 2 p:y (спин А) и 3.70% 2 p:y атома 34 C, 3.06% 3 p:x (спин А) и 3.59% 3 p:x атома 9 C, 3.00% 3 p:x (спин А) и 2.42% 3 p:x атома 1 S, также присутствует вклад от АО атомов водорода и от 7 s АО атомов золота.Полученные в ходе работы данные позволяют сделать заключения локальной атомной и электронной структурах наночастиц золота в месте образования связи с тиол-и аминосодержащими лигандами, и об их прочности. С помощью геометрической оптимизации проведенной методом DFT были получены модели геометрической структуры, состоящие из кластера золота и молекулы лиганда.