Рассмотрение и анализ методов выделения и детектирования следовых количеств элементов, известных в радиохимии, ядерной физике, аналитической химии и химической технологии. Проведение химико-технологического цикла извлечения германия в эксперименте.
Аннотация к работе
ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ И МЕТОД ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЕДИНИЧНЫХ АТОМОВ ГЕРМАНИЯ ИЗ ГАЛЛИЕВОЙ МИШЕНИ Ga-Ge ДЕТЕКТОРА АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора химических наук Работа выполнена в Московском государственном индустриальном университете. РАН Мелихов Игорь Витальевич доктор химических наук, профессор доктор технических наук, Титов Андрей Андреевич профессор доктор химических наук Гусев Анатолий Владимирович Защита состоится «26 » ноября 2009 г. в 1500 на заседании Специализированного совета № 002.104.01 ИХВВ РАН по адресу: 603950,г.Н.Новгород, ГСП-75, ул.Впервые предложил детектирование нейтрино Бруно Понтекорво в 1946 г., в частности хлор-аргоновым методом, использованном Дэвисом («HOMSTAKE»)[1]. Первые эксперименты выявили несогласие экспериментального значения потока солнечных нейтрино, измеренного Р.Дэвисом до 1986 года и составляющего 2,2±0,3 SNU (SNU = 1 взаимодействие в секунду в мишени, содержащей 1036 атомов взаимодействующего с нейтрино изотопа) с последними теоретическими результатами, равными 7,9±2,6 SNU. В реализации нейтринного эксперимента основной проблемой с позиций химии и химической технологии становится разработка метода полного выделения и надежной регистрации единичных атомов из большой массы вещества мишени. Интерес представляют задачи, ситуации, методы и приемы, близкие в целом или по частям к общей цели данной работы по таким параметрам как концентрация извлекаемого элемента, масса пробы, из которой извлекается элемент, химическая природа основы и извлекаемого компонента, потери извлекаемого компонента и др. В эксперименте на трехсоткилограммовом макете Ga-Ge нейтринного детектора измерена скорость образования изотопов Ge в Ga под воздействием космических лучей на уровне моря: Ge68 = 18,3 ± 9,4 атом/ч., Ge69 = 28,5 ± 4,4 атом/ч., Ge71 = 7,8 ± 1,4 атом/ч.Обосновывается актуальность детектирования солнечных нейтрино и создания Ga-Ge нейтринного детектора, формулируются цели и задачи работы, показана ее научная новизна и практическая значимость исследования.Для радиохимии характерны задачи выделения микроколичеств элементов - при поиске сверхтяжелых элементов (СТЭ); относительно коротко живущих изотопов, образовавшихся на ускорителях и долгоживущих изотопов в природных образцах. Методология детектирования единичных атомов, основанная на анализе продуктов распада, позволила впервые определить химические свойства 112-го элемента и подтвердить синтез новых сверхтяжелых элементов периодической таблицы Д.И.Менделеева - 114 и 116. Постановка литиевого эксперимента связана с решением в основном двух проблем: разработкой методики извлечения бериллия из металлического лития и метод счета извлеченных атомов 7Ве.Физико-химические свойства галлия и германия рассмотрены с точки зрения процессов, имеющих место при селективном выщелачивании германия из галлия. Вырожденная эвтектика по составу и температуре близка к чистому галлию - 6х10-3 мас.% При Т плавления резко снижается растворимость большинства металлов в галлии. В связи с постановкой нейтринного эксперимента в подземных условиях, значительный интерес вызывают «сухие» методы глубокой очистки галлия. В большинстве случаев для методов глубокой очистки галлия от примесей в лабораторном или полупромышленном масштабе характерны большая длительность во времени и, как правило, высокая трудоемкость, т.е. речь не идет о переработке сотен кг металла в течение нескольких часов. Для выделения германия из галлия в основном получили развитие растворные методы.После расслоения дисперсной системы Ga-соляно-перекисный раствор окисную пленку галлия отфильтровывали на тантал-керамическом фильтре. Результаты определения Ge и других примесей представлены в таблице 1. Степень извлечения германия фильтрованием составила ~ 71 %. Сравнивая концентрации примесей в Ga, приведенных в 3 и 4 столбцах таблицы 1, можно сделать вывод о том, что пленка оксида галлия концентрирует содержащиеся в нем примеси: Co, Pb, Zn, Sn, Zr, Ba, Al, Ni, Sb, As, Be, Si, Cd, In, Ag, Bi, Mn. При растворении оксида галлия соляной кислотой сконцентрированные в нем примеси вновь переходят в галлий.В растворах Н2О2 квалификации «ос. ч.» германий не обнаружен, т.е. его концентрация меньше 25 нг/л. Степень извлечения определялась по отношению активности 69Ge в галлии до и после извлечения. Судя по ним, в галлии остается от 0.1 до 2.3 % германия, в водный раствор переходит 1-9 % радиоактивного германия, а основное количество германия сконцентрировано в оксидной пленке галлия. Перемешивание триоксида галлия или оксидной пленки галлия с галлием, содержащим германий, не приводит к обогащению им оксида галлия. Эти зависимости характеризуются резко выраженным для галлия и слабо для германия максимумами скоростей растворения.Детектор, содержащий 60 тонн галлия позволяет регистрировать одно ”протонное“ нейтрино в сутки.