Дослідження розподілу електронної щільності в багатокомпонентних сполуках з комбінованим типом хімічного зв’язку і великою кількістю атомів. Особливості спектрів гамма–резонансів. Перерозподіл електронного заряду при різних ступенях стискання кристалу.
Аннотация к работе
Не зважаючи на те, що “ідейно” вони не надто складні, практична їх реалізація на припустимому рівні точності, навіть при використанні найсучасніших обчислювальних засобів, можлива лише для невеликих молекул і кристалів з декількома атомами в елементарній комірці. Теорія функціоналу щільності являє собою альтернативний підхід до проблеми і основною змінною даної ідеології являється електронна щільність, яка, відповідно до теореми Хоенберга - Кона [1], повністю визначає усі властивості електронної структури системи. Проте максимально строгі, послідовні, але при цьому і досить складні, методи функціоналу щільності, які вимагають серйозних обчислювальних можливостей, не можуть повністю задовольнити усі зростаючі потреби у розрахунках з перших принципів. За цим методом вдається запобігти рішення спектральної задачі як проміжного етапу, і електронна щільність знаходиться як реакція електронної підсистеми на зовнішній потенціал. Рєзніком теорія являє собою ефективний інструмент для дослідження обумовлених розподілом електронного заряду фізичних властивостей багатокомпонентних сполук з великим числом атомів в елементарній комірці.Спектральні дослідження [5] показують, що при зближенні іонів празеодиму і кисню до відстані меншої 2,38Е відбувається включення-електронів у хімічний звязок і утворення вібронних комплексів. Карти розподілу ЕЩ в площині Р3 (що перпендикулярна вісі с і проходить через рідкісноземельний іон) показують, що при заміні ітрію празеодимом практично нічого не змінюється і іони залишаються добре ізольованими від оточення. А саме, для системи в роботі [7] було показано, що хоча більшість із восьми атомів кисню, які оточують празеодим в даній системі, знаходяться на відстані 2,45 Е від центрального іону, але декілька звязків мають довжину від 2,30 до 2,15 Е. Але приведені результати можна повністю узгодити, якщо прийняти гіпотезу про те, що має місце стан електрон-вібронної динамічної рівноваги, тобто деякий час система перебуває у вібронному стані (довжина звязку менша 2,38 Е ), а деякий час-в електронному стані (довжина звязку більша 2,38 Е). Видно, що ЕЩ надпровідника р-типу змінюється регулярно від нуля в області кора іонів и і до ~ 14 електронів на комірку в проміжній частині.Робота присвячена застосуванню модифікованого статистичного методу до розглядання електронної структури металооксидних матеріалів. Ґрунтуючись, практично, лише на розподілу електронної щільності удається провести систематичне дослідження різних фізичних явищ в багатокомпонентних кристалах. Продемонстрована застосовуваність модифікованого статистичного методу до багатокомпонентних кристалів із змішаним типом хімічного звязку з великим числом атомів в елементарній комірці. Встановлено, що гіпотеза про електрон-вібронний стан комплексу, який включає празеодим, знімає протиріччя між структурними даними, отриманими різними експериментальними методами.
План
2. ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
Вывод
Робота присвячена застосуванню модифікованого статистичного методу до розглядання електронної структури металооксидних матеріалів. Ґрунтуючись, практично, лише на розподілу електронної щільності удається провести систематичне дослідження різних фізичних явищ в багатокомпонентних кристалах. Підсумком роботи можна вважати наступні висновки.
Продемонстрована застосовуваність модифікованого статистичного методу до багатокомпонентних кристалів із змішаним типом хімічного звязку з великим числом атомів в елементарній комірці. Показана ефективність розрахунків із збільшеною коміркою при дослідженні електронних властивостей кристалів.
Запропоновані моделі структури , які визначені проміжною валентністю празеодима. Встановлено, що гіпотеза про електрон-вібронний стан комплексу, який включає празеодим, знімає протиріччя між структурними даними, отриманими різними експериментальними методами.
Досліджений розподіл електронного заряду гранично шаруватих надпровідників p- і n- типів. Показано, що максимальні відмінності ЕЩ кристалів цих двох типів реєструються в площині (0;0;0,5)
В рамках модифікованого статистичного методу отриманий добрий кількісний опис поведінки ГЕП на ядрі в в широкому діапазоні гідростатичних тисків. Показано, що знак змінюється з позитивного на від‘ємний при переході від орторомбічної структури до тетрагональної.
Отримане непогане узгодження розрахованих значень тензора ГЕП з даними ЯГР-досліджень системи при різному вміщенні . Розрахунок дозволив однозначно визначити головну вісь тензора ГЕП та ліквідувати протиріччя з даними магнітних і нейтронографічних експериментів.
Показано, що під впливом гідростатичного надвисокого тиску відбувається зростання заряду рідкісноземельного іона, що інтерпретується як змінення валентності. Отриманий розподіл ЕЩ кристалів та при різних ступенях стискання і обчислені відповідні середні заряди іонів.
Досліджені змінення розподілу електронного заряду, повязані з тиском, при структурному фазовому переході в кристалі . Відповідно з принципом електронейтральності Полінга аналізуються залежності заряда іонних комірок від обєму. Поведінка зарядів добре корелюється з експериментальною діаграмою: “обєм-тиск”.
Список литературы
Babenko V.V., Bootko V.G., Reznik I.M. Theoretical predictions of XRPE- and NQR-spectra of high Tc superconductors from non-empirical electron density calculations // Progress in High Temperature Superconductivity. - 1991. - V.32. - P.385-389.
Бабенко В.В., Буш А.А., Бутько В.Г., Дорошев В.Д., Резник И.М., Савоста М.М., Соловьев Е.Е. Электрические квадрупольные взаимодействия в при высоких давлениях: Эксперимент и теория // ФТТ. - 1994. - Т.36, №2. - С.241-255.
Волошин В.А., Михеенко П.Н., Бабенко В.В., Бутько В.Г., Резник И.М., Южелевский Я.И. Изменение электронной плотности в кристаллах YBA2Cu2O7 при замещении Y 3 ионом Pr 3 // ФНТ.- 1995.- Т.21, №5.- С.514-517.
Бабенко В.В., Бутько В.Г., Волошин В.А., Резник И.М., Фоскарино Е.В. Электронная плотность предельно слоистых сверхпроводников p и n типов // Письма в ЖЭТФ. - 1995. - Т.61, №8. - С.643-645.
Бабенко В.В., Бутько В.Г., Волошин В.А., Гусев А.А., Резник И.М., Фоскарино Е.В. Распределение электронной плотности в с празеодимом смешанной валентности // ФТВД. - 1996. - Т.6, №3. - С.54-62.
Бабенко В.В., Бутько В.Г., Волошин В.А., Резник И.М., Фоскарино Е.В. Состояние иона празеодима в системе YBACUO // ФНТ. - 1996. - Т.22, №11. - С.1152-1155.
Бутько В.Г., Гусев А.А. Валентная электронная плотность кристаллов с различным типом химической связи // ФТВД. - 2001. - Т.11, №4.-С.64-68.
Бутько В.Г., Волошин В.А., Гусев А.А. О возможном изменении валентности редкоземельного иона под влиянием высокого давления // ФТВД. - 2003. - Т.13, №1. - С.19-28.
Бутько В.Г., Волошин В.А., Гусев А.А., Шевцова Т.Н. Влияние сверхвысокого давления на // ФТВД. - 2004. - Т.14, №1. - С.7-15.
Бутько В.Г., Волошин В.А., Гусев А.А. Изменение электронной плотности в EUO при структурном фазовом переходе, инициируемым высоким давлением // ФТВД. - 2005. - Т.15, №3. - С.23-25.