Дослідження взаємодії органічних катіонів антибіотиків тетрациклінового ряду з гетерополіаніонами структури Кеггіна інструментальними методами. Можливість використання даної реакції як аналітичної з електрохімічною індикацією точки еквівалентності.
Аннотация к работе
Розроблені нові методики кількісного визначення антибіотиків тетрациклінового ряду (окситетрациклін, ізоокситетрациклін, метациклін, тетрациклін) в промисловій продукції з оптимальними аналітичними та метрологічними параметрами за допомогою сучасних електрохімічних методів аналізу (іонометрія, амперометричне титрування). Методами УФ-и ИК-спектроскопии изучены реакции взаимодействия органических катионов антибиотиков тетрациклинового ряда (окситетрациклин, изоокситетрациклин, метациклин, тетрациклин) с ГПА РМО12О403-, , PW12O403-, SIMO12O404-, GAMO2 W10O405-определен состав реагирующих веществ, установлен характер связи и индивидуальность полученных малорастворимых ассоциатов. The Thesis is devoted to study of the reactions of the nitrogen containing tetraciklin antibiotics with heteropolyanions of Keggin structure, as well as the use of the complex studies results for the analytical practical purposes. Наприклад, залишки антибіотиків тетрациклінового ряду в молоці можуть суттєво погіршити технологічний процес виробництва сирів та інших молочних продуктів; можуть також зумовити токсичну, тератогенну і мутагенну дію на організм людини. На підставі комплексних досліджень взаємодії гетерополіаніонів структури Кеггіна з органічними катіонами антибіотиків тетрациклінового ряду розробити нові методики їх кількісного визначення в промисловій продукції з оптимальними аналітичними і метрологічними параметрами за допомогою іонометрії та амперометричного титрування.Перший розділ містить огляд літератури, у якому наведені і проаналізовані дані про фізико-хімічні властивості антибіотиків тетрациклінового ряду, методи їх ідентифікації та кількісного визначення; наведено склад і властивості молочних продуктів, в яких можлива присутність домішок антибіотиків, приклади використання антибіотиків у харчовій промисловості та тваринництві, що призводить до забруднення промислової продукції. У третьому розділі наведені результати комплексного дослідження взаємодії ОК антибіотиків тетрациклінового ряду з ГПА структури Кеггіна методами УФ-та ІЧ-спектроскопії, синтезовані малорозчинні в воді сполуки сталого складу з асоціативним характером звязку реагуючих речовин, встановлено індивідуальність отриманих сполук, визначено співвідношення реагуючих компонентів та добутки розчинності . Аналіз ІЧ-спектрів малорозчинних асоціатів ОК антибіотиків тетрациклінового ряду з ГПА структури Кеггіна показує, що характеристичні смуги коливань в ГПА Ме-О в області 1100-400см-1 зберігаються, прояви звязків С=О спостерігаються в діапазоні 1680-1580 см-1, на ділянці 1360-1265 см-1 спостерігаються деформаційні коливання групи СН3, що підтверджує асоціативний характер звязку між ОК антибіотиків тетрациклінового ряду з ГПА структури Кеггіна: PMO12O403-, PW12O403-, який поступово переходить в ковалентний для ГПА SIMO12O404-, GAMO2 W10O405-. Також методами УФ-, ІЧ-спектроскопії досліджена зміна фізико-хімічних властивостей ОТС під впливом різних факторів: нагрівання його розчину вище 100°С, довготривалої дії денного світла протягом 5-15 діб, РН середовища, що відповідає прискореному старінню розчину ОТС. Одержані характеристики іонних асоціатів дозволяють зробити висновок про можливість їх використання як ЕАР для розробки ІСЕ для визначення ОК тетрациклінових антибіотиків. електрохімічні характеристики іоноселективних електродів, ОБОРОТНИХ до органічних катіонів ТЕТРАЦИКЛІНОВИХ АНТИБІОТИКІВЗдійснено хіміко-аналітичне дослідження взаємодії органічних катіонів антибіотиків тетрациклінового ряду (окситетрацикліну, ізоокситетрацикліну, метацикліну, тетрацикліну) з гетерополіаніонами структури Кеггіна РМО12О403-, PW12O403-, SIMO12O404-, GAMO2 W10O405-інструментальними методами дозволило визначити склад, встановити характер хімічного звязку та індивідуальність отриманих малорозчинних сполук. Створені плівкові ІСЕ мають електродні характеристики придатні для іонометричного визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції . Здобувачем досліджено реакції взаємодії органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфатної кислоти, здійснена обробка експериментальних даних. На підставі отриманих результатів була розроблена методика визначення окситетрацикліну в промисловій продукції методом амперометричного титрування. Здобувачем здійснено дослідження реакції взаємодії органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфатної кислоти.
План
ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
Вывод
Здійснено хіміко-аналітичне дослідження взаємодії органічних катіонів антибіотиків тетрациклінового ряду (окситетрацикліну, ізоокситетрацикліну, метацикліну, тетрацикліну) з гетерополіаніонами структури Кеггіна РМО12О403- , PW12O403- , SIMO12O404- , GAMO2 W10O405- інструментальними методами дозволило визначити склад, встановити характер хімічного звязку та індивідуальність отриманих малорозчинних сполук.
Синтезовані нові малорозчинні іонні асоціати антибіотиків тетрациклінового ряду з гетерополіаніонами структури Кеггіна РМО12О403- , PW12O403- , SIMO12O404- , GAMO2 W10O405- використані як електродноактивні речовини мембранних ІСЕ, оборотних до катіонів тетрациклінових антибіотиків. Досліджено вплив природи аналітичного реагенту - ГПА структури Кеггіна (заряд ГПА, природа центрального атома-комплексоутворювача та лігандного оточення) на електродні характеристики розроблених ІСЕ. Показано, що електродна функція розроблених ІСЕ має тенденцію закономірного зниження величини нахилу S при переході від ГПА Фосфору та Кремнію до змішанолігандного ГПА Галію, що є логічною кореляцією зі зміною заряду ГПА від -3 до -5 відповідно. Створені плівкові ІСЕ мають електродні характеристики придатні для іонометричного визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції .
Розроблені нові методики визначення антибіотиків тетрациклінового ряду методами амперометричного титрування та прямої потенціометрії. Методики апробовані на реальних обєктах промислової продукції і відповідають всім вимогам сучасного аналізу - вони прості та експресні, безпечні та доступні, мають достатню точність, чутливість і селективність.
Здобувачем здійснені дослідження реакції взаємодії органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфатної кислоти, здійснена обробка експериментальних даних. На підставі отриманих результатів розроблений спосіб кількісного визначення окситетрацикліну методом іонометрії.
2. Толстенко Ю.В. Визначення окситетрацикліну гідрохлориду в харчових продуктах методом амперометричного титрування 12-молібденофосфатною гетерополікислотою / Толстенко Ю.В., Школьнікова Т.В., Деркач Т.М.., Ткач В.І. // Вопросы химии и хим. технологии. - 2006. - № 5. - С.24-27.
Здобувачем досліджено реакції взаємодії органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфатної кислоти, здійснена обробка експериментальних даних. На підставі отриманих результатів була розроблена методика визначення окситетрацикліну в промисловій продукції методом амперометричного титрування.
3. Деркач Т.м. Розробка іоноселективних електродів для визначення вмісту окситетрацикліну гідрохлориду в молочних продуктах / Деркач Т.м., Толстенко Ю.В., Ткач В.І., Попадинець В.І. // Вісник Дніпропетровського націон. Університету. Хімія. - 2007. - № 10/2. - С. 12-17.
Здобувачем здійснено дослідження реакції взаємодії органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфатної кислоти. На підставі отриманих результатів розроблений іонометричний метод визначення окситетрацикліну .
4. Товстенко Ю.В. Пряме потенціометричне визначення оксітетрацикліну гідрохлориду в молочних продуктах / Товстенко Ю.В., Деркач Т.М., Ткач В.І. // Вісник Чернівецького національного університету. Хімія. -2008.- вип. 401. - С. 167-169.
Особистий внесок здобувача полягав у дослідженні реакції органічного катіона окситетрацикліну з гетерополіаніоном 12-молібдофосфату, розробці способу визначення окситетрацикліну іонометричним методом в молочній продукції.
5. Товстенко Ю.В. Аналітичний моніторинг вмісту окситетрацикліну гідрохлориду в молочних продуктах електрохімічними методами / Товстенко Ю.В., Деркач Т.М., Ткач В.І.. // Методи і обєкти хімічного аналізу, м. Київ, КНУ. - 2008. -Т. 3, № 2. - С.192-201.
Особистий внесок здобувача полягав у розробці способу кількісного визначення антибіотиків іонометричним методом і методом амперометричного титрування в молочній продукції.
6. Толстенко Ю.В. Визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції методом амперометричного титрування / Толстенко Ю.В., Лабяк О.В., Ткач В.І. // Вопросы химии и хим. технологии. - 2009. - № 1. - С. 79-83.
Здобувачем експериментально встановлено співвідношення реагуючих речовин і характер їх взаємодії, що дозволило розробити методику визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції.
7. Толстенко Ю.В. Іонометричне визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції / Толстенко Ю.В., Лабяк О.В., Ткач В.І // Вопросы химии и хим. технологии. - 2009. - № 3. - С.125-131
Здобувачем виконане іонометричне визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції, здійснена обробка експериментальних даних.
8. Товстенко Ю.В. Електродні характеристики іоноселективного електроду, оборотного до органічного катіона окситетрацикліну гідрохлориду/ Товстенко Ю.В., Деркач Т.М., Ткач В.І. // Міжнародна конференція «Львівські хімічні читання - 2007»: Тез.доп. - м. Львів, 2007. - С. А18.
9. Товстенко Ю.В. Іонометричне визначення вмісту антибіотиків в молочних продуктах / Товстенко Ю.В., Деркач Т.М., Ткач В.І. // Наукова конференція ВЧЕНОЇ ради НАН України з аналітичної хімії.: Тез. доп. - м. Харків, 2007. - С. 92.
10. Товстенко Ю.В. Потенціометричний моніторинг вмісту окситетрацикліну в харчових продуктах / Товстенко Ю.В., Лабяк О.В., Деркач Т.М., Ткач В.І. // ІІІ Міжн. науково-технічна конференція студентів, аспірантів та молодих вчених (УДХТУ).: Тез.доп. -м. Дніпропетровськ, 2007. -С. 289.
11. Товстенко Ю.В. Іонометричне визначення окситерацикліну гідро хлориду/ Товстенко Ю.В.Головей О.П.Ткач В.І. // ІІ Міжнародна науково-технічна конференція студентів, аспірантів та молодих вчених “Хімія і сучасні технології”.: Тез.доп. - м. Дніпропетровськ, 2005. - С. 325.
12. Товстенко Ю.В. Іонометричне визначення окситерацикліну гідрохлориду в молочних продуктах / Товстенко Ю.В., Деркач Т.М., Ткач В.І. // VIII Українська конференція з аналітичної хімії.: Тез.доп. - м. Одеса, 2008. - С.203.
13. Товстенко Ю.В. Електрохімічне визначення антибіотиків тетрациклінового ряду в промисловій продукції / Товстенко Ю.В., Лабяк О.В., Ткач В.І. // ІІІ Міжн. науково-технічна конф. студентів, аспірантів та молодих вчених “УДХТУ”.: Тез.доп. - м. Дніпропетровськ, 2009. - С. 315.
14. Толстенко Ю.В. Іонометричне визначення нітрогеновмісних біоактивних сполук / Толстенко Ю.В., Стекленьов А.Л., Ткач В.І. // Наукова Рада НАН України з аналіт. хімії.: Сб.науч.тр. - м. Новий Світ, 2009. - С.49.